一维纳米结构在微纳器件中的跨尺度规模化集成工艺研究

摘要

跨尺度集成结构结合了多个尺度材料的优异特性从而具有改进的结构、器件功能，在仿生、生物医药、微/纳流体、光子和电子等众多领域都具有巨大的应用潜力。在微纳跨尺度结构制造技术方面，其多尺度、分级的微纳结构特征一直是制造的难点，虽然国内外的研究人员进行了大量的研究，然而，目前的方法或者需要昂贵的设备、加工速度慢、效率低而成本太高，或者存在多工艺之间的耦合等问题，难以实现低成本、规模化、可控的跨尺度集成制造。为了深入研究跨尺度结构的集成特性，同时实现其在微/纳米器件中的广泛应用，开发低成本、规模化的微纳结构集成制造方法势在必行。
　　基于此，本研究开发多种微纳集成结构的通用跨尺度制造技术，解决跨尺度制造中微纳结构的耦合设计和难以大面积复制排列及高成本等难题，同时探索多物理场作用下微纳结构的多界面结构和性能的演变规律。本研究将微、纳制造工艺有效融合实现了跨尺度结构的一体化制造，在跨尺度微纳结构的耦合设计及制造工艺集成策略方面有极强的创新意义。同时，根据不同跨尺度结构所具有的独特性能，将其巧妙应用于葡萄糖传感器、超级电容、LED等器件中，实现了对器件性能的极大改进。具体研究内容如下：
　　1.以C-MEMS为碳微结构基底，开发了C-MEMS/SiOxNy纳米线、C-MEMS/SiO2纳米线、C-MEMS/碳纳米管(CNTs)微纳集成结构的规模化制造工艺，解决了微、纳制造技术之间的耦合问题，实现了跨尺度结构的一体化制造。对于制备的C-MEMS/SiOxNy、C-MEMS/SiO2三维分级结构，研究了SiOxNy、SiO2纳米线在C-MEMS微结构表面的选择性生长现象，分析了不同工艺参数对集成结构的影响，揭示了热解和纳米线生长一体化工艺的微纳集成原理。C-MEMS/CNTs结构的集成制造利用了纳米结构的自组装作用及高分子交联反应中的界面效应，实现了纳米结构在三维微表面上的定域、有效组装。对该结构进行电学测试后表明CNTs的集成提高了C-MEMS结构的导电性，结合碳结构的生物兼容性及 CNTs对酶的直接电子转移能力，提出了将 C-MEMS/CNTs结构应用于葡萄糖传感器的思路。通过优化工艺制备了三维分形酶电极，实现了对葡萄糖的快速、高灵敏、高选择性响应。
　　2.以柔性三维碳为碳微结构基底，基于水热法在其上规模化集成了有序 ZnO纳米线阵列。深入研究了水热过程中ZnO纳米线在微结构上的集成生长行为，探讨了不同工艺参数对纳米结构的影响，如基底、种子层、生长时间、ph值等。将ZnO集成结构进行氢化处理得到H-ZnO微纳集成结构，通过对集成微纳结构的电学、电化学特性进行表征，揭示了纳米结构集成对微结构性能的影响。使用电化学沉积方法在集成结构表面修饰葡萄糖氧化酶制备了三维分形酶电极，初步探索了酶电极在葡萄糖传感器中的应用。以碳布/ZnO纳米线集成结构为基底，在其上沉积MnO2制备超级电容，得到性能改进的电极结构，多次充放电后具有较高的容量保持率及库伦效率，证明了该微纳集成结构在柔性电子中的巨大应用潜力。
　　3.使用前述类似工艺大批量制备了 SiOxNy纳米线、SiO2纳米线，并使用高分子膜技术实现了硅基纳米线在微米尺度上的规模化集成。该集成微米膜结构继承了硅基纳米线的强漫反射特性，用作LED反射杯的涂层材料可以极大地改善其发光性能。集成结构中的SiOxNy纳米线在整个可见光波段具有高的漫反射率，SiO2纳米线在紫外波段有较高的漫反射率，因此将SiOxNy纳米线/微米膜结构应用于白光LED、将SiO2纳米线/微米膜结构应用于紫外LED，制备漫反射杯涂层，实现了硅基纳米线集成结构在LED照明中的应用。测试结果表明，SiOxNy纳米线集成结构使得白光LED的出光效率提高~20％，同时改善了光强的分布；SiO2纳米线集成结构同样大幅度提高了紫外LED的光场均匀度。

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英文缩略表

1 绪论

1.1跨尺度集成概述

1.2微纳跨尺度集成制造技术

1.3微纳跨尺度集成制造现状

1.4本论文的研究内容及研究意义

2 一维纳米结构在碳微机电系统 (C-MEMS) 结构上的规模化集成

2.1前言

2.2 C-MEMS工艺研究

2.3 C-MEMS/SiOxNy纳米线集成制造

2.4 C-MEMS/SiO2纳米线集成制造

2.5 C-MEMS/碳纳米管集成制造

2.6集成结构在葡萄糖传感器中的应用

2.7本章小结

3 氧化锌纳米线在三维柔性碳微结构上的规模化集成

3.1前言

3.2纳米氧化锌的集成过程

3.3氧化锌纳米线的表征

3.4集成结构的电化学性能表征

3.5集成结构在超级电容中的应用

3.6本章小结

4 硅基纳米线的在微米高分子膜中的规模化集成

4.1前言

4.2硅基纳米线的集成方法

4.3集成结构对LED性能的改进研究

4.4本章小结

5总结与展望

5.1结论

5.2展望

致谢

参考文献

附 录 攻读博士期间发表的论文