改性分子筛SBA-15对CO2的高压吸附性能研究

摘要

CO2的大量排放造成的全球变暖给人类生存造成严重威胁。开发经济、高效的燃煤烟气CO2捕集技术是实现大规模减排CO2的根本途径。固体吸附法在气体的吸收分离方面具备诸多优点，结合CO2的运输、存储和利用等均需要在高压下进行的特点，研究固体吸附剂在高压下对CO2的吸附性能，对于低成本CO2吸收/吸附剂的开发和应用捕获具有实际的参考意义和工程应用价值。
　　本文首先应用高压气体吸附仪研究了硅胶、MCM-41、13X、SBA-15四种常用固体吸附剂对CO2的高压吸附性能，考察了温度、压力、结构性质和吸附热对吸附剂吸附量的影响。研究表明，高压下四种吸附剂对CO2的吸附均属于物理吸附，且随着压力增大吸附剂的吸附性能增强。吸附量的大小变化主要涉及到两个阶段，而不同阶段影响吸附量的因素不同。四种固体吸附剂的高压吸附实验表明，理想吸附剂的选择需要从吸附量、对温度的敏感性以及孔径大小和分布等方面综合考虑。
　　随后，分别合成四种不同结构参数的SBA-15固体吸附剂，考察了结构参数和固体吸附剂的高压吸附等温线的关系，初步研究了SBA-15负载30wt％PEI前后对CO2的高压吸附情况。研究表明，SBA-15改性前后的高压吸附量和孔径、孔容呈一定的相关关系。对于同一吸附剂，在低压段改性后的吸附量大于改性前的吸附量，且改性后的吸附量出现较为明显的吸附拐点；在高压段，改性后的吸附量小于改性前的吸附量。压力和温度的变化对改性后吸附剂吸附性能的影响比改性前的影响小。对SBA-15(c)进行改性后对CO2的吸附和再生性能综合表现最佳，更适合在其基础上对其进行改性。
　　最后，对SBA-15(c)负载六种质量分数的PEI后的吸附性能进行了考察研究。分析了不同PEI负载量的吸附剂的结构参数和PEI负载量的关系，比较了压力、温度以及PEI负载量对吸附剂的CO2吸附性能的影响。研究表明，在常压下，吸附量较大时对应吸附剂的温度不完全相同，而在高压下，吸附量较大时吸附剂对应的温度为30℃；在常压下，不同温度时，吸附量较大时对应的吸附剂PEI负载量较大(SP40、SP50和SP60)，而在高压下，不同温度时，吸附量较大时对应的吸附剂PEI负载量较小(SP0和SP30)。SP30和SP50两种吸附剂在较高温度50℃和70℃时的高压吸附稳定性和再生性能较好。其中，SP30的综合吸附性能较好，最适合用于电厂烟气中CO2的高压吸附。

目录

声明

1 绪 论

1.1研究背景

1.2二氧化碳的捕获和分离技术概述

1.3改性分子筛对CO2吸附的研究现状

1.4本文的研究思路与主要研究内容

2 四种固体吸附剂对CO2的高压吸附性能研究

2.1引言

2.2实验材料和性能测试

2.3四种吸附剂的结构特性

2.4四种吸附剂的高压静态吸附性能

2.5吸附热的计算

2.6本章小结

3 不同结构参数的SBA-15高压吸附性能

3.1引言

3.2不同结构参数的SBA-15的合成和表征

3.3结构参数与改性前高压吸附量的关系

3.4结构参数与改性后高压吸附量的关系

3.5改性前后高压吸附等温线对比

3.6吸附剂的循环再生

3.7本章小结

4 PEI改性分子筛SBA-15的高压吸附性能

4.1引言

4.2不同PEI负载量的吸附剂的制备和表征

4.3吸附剂的高压静态吸附等温线

4.4温度和PEI负载量对吸附量的影响

4.5吸附剂的循环再生

4.6本章小结

5 全文总结与展望

5.1全文总结

5.2工作展望

致谢

参考文献

附录攻读硕士学位期间发表学术论文情况