沿面介质阻挡放电和催化剂协同催化氧化NO/SO2/Hg0实验研究

摘要

目前中国能源消耗以煤炭为主，约占能源消费总量的四分之三。煤炭燃烧会产生大量的粉尘、二氧化碳、氮氧化物、硫氧化物和汞等污染物，是造成我国大气污染主要原因之一。因此，开展污染物脱除技术的研究势在必行。其中单一介质阻挡放电或催化剂技术在污染物方面治理存在效率低、损耗大等缺点。沿面介质阻挡放电协同催化剂可以兼容两种技术的优点，提高活性物质的利用率，促进污染物分子的脱除。将其应用于NO/SO2/Hg0的脱除具有重要的科学意义和良好的应用前景。 本文首先研究了电源电压、频率、停留时间以及氧含量等因素对沿面介质阻挡放电脱除NO、SO2和Hg0的影响。研究表明：电压增大，输入功率增加，NO、SO2和Hg0的转化率提高；频率的增大对NO、SO2和Hg0的转化效率起先促进后抑制的作用；无氧时，SO2和Hg0通过和NO还原反应生成的N、O等活性分子发生反应进行脱除；有氧时，NO由还原反应逐渐转为氧化反应，转化率随氧含量的上升先减小后增大，SO2和Hg0直接和通入的氧气发生氧化反应进行脱除；最优的停留时间可以提高NO、SO2和Hg0的转化率、减少能耗及避免副反应的产生。 其次，研究了温度、氧气含量和停留时间等因素对催化剂催化氧化NO、SO2和Hg0的影响。结果表明：温度的升高可以直接促进NO、SO2和Hg0的转化率；无氧时，催化剂直接吸附NO、SO2和Hg0进行脱除；有氧时，O2先被吸附到催化剂表面，然后再和NO、SO2和Hg0进行反应；停留时间的增加可以促进NO、SO2和Hg0的转化率。 在以上研究的基础上，研究了沿面型介质阻挡放电协同TiO2、Mn-TiO2和Mn-Ce-TiO2三种催化剂下NO、SO2和Hg0的转化效果。研究表明，协同TiO2催化剂的效果＜Mn-TiO2催化剂＜Mn-Ce-TiO2催化剂。这主要是因为TiO2只能简单吸附部分活性元素，含Mn氧化物的负载可以提高低温下活性分子的氧化活性，含Ce氧化物的负载可以使催化剂具有抗硫、储存和释放氧的能力。 最后，通过比较沿面型介质阻挡放电、催化剂和两者共存条件下NO、SO2和Hg0的转化率，发现沿面型介质阻挡放电和催化剂在共存条件下可以兼容两种技术的优点，使沿面型介质阻挡放电反应器中产生的部分活性分子附着到催化剂表面，增加和污染物分子反应的时间，提高NO、SO2和Hg0的转化效率。

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