运用超临界二氧化碳技术络合萃取重金属离子的研究

摘要

随着现代工业的发展，重金属离子的污染问题越来越受到人们广泛的关注。它不仅对生活环境造成污染，也对人类的身体造成了极大的危害。传统处理方法包括蒸馏、过滤和化学吸附等，但是这些方法会造成大量溶剂的浪费以及化学物的残留。运用超临界二氧化碳络合萃取重金属离子的技术作为一种新型环保的处理方法逐步得到了广泛的关注。本论文设计并合成了二甘醇酸类和联吡啶类两个系列的络合剂，并用红外、核磁共振和元素分析对其结构进行了表征。采用静态法测定了其在超临界二氧化碳中不同温度和压力下的溶解度。结果表明二甘醇酸类络合剂在超临界二氧化碳呈现出了较好的溶解性能，而联吡啶类络合剂溶解性不是很好。并采用半经验公式对结果进行了关联，理论结果和实验值比较吻合。 同时，分别研究了两类络合剂对八种重金属离子（Qu2+、Co2+、Ni2+、Fe2+、Pb2+、Cd2+、Mn2+和Zn2）在超临界二氧化碳中的萃取行为。首先选取两类络合剂中的二甘醇酸二丁酯（络合剂1）和联吡啶二甲酸二乙二醇单甲醚二酯络合剂a分别在不同的温度、压力、时间和络合剂与金属离子的摩尔比下测定了相应的萃取效率，分别得到最佳萃取条件为25MPa、333K、40min以及[Cu2+]：[ligand1]=1：100和20MPa、333K、30min以及[Ni2+]：[ligand a]=1：100。然后利用这两类络合剂，分别在最佳萃取条件下测定了对单-金属离子的萃取效果。结果表明，在没有共萃取剂PFOAT的条件下萃取效果不是十分的理想，可能原因是络合剂虽然和金属离子形成了络合物，但是它们的平衡常数很小或者是它们在超临界CO2中的溶解度很低。而通过加入共萃取剂PFOAT，络合剂对大部分金属离子的萃取效率有了一定的提高，只有二甘醇酸类络合剂对Zn2+和Co2+的萃取效率有所下降，其中联吡啶类络合剂对Ni2+萃取效率要高于其它金属离子。最后测定了两类络合剂对混合金属离子的萃取效率，其中Ni2+取效率仍然是最高的，表明了联吡啶类络合剂对Ni2+的萃取具有一定的选择性。

目录

文摘

英文文摘

声明

第一章绪论

1.1 超临界流体的概念以及特性

1.2 超临界二氧化碳的特性

1.2.1 密度

1.2.2 扩散系数和黏度

1.2.3 极性

1.2.4 表面张力

1.3 超临界流体的研究现状

1.3.1 超临界流体在材料领域中的应用

1.3.2 超临界流体在分析领域中的应用

1.3.3 超临界二氧化碳微乳体系的应用

1.3.4 超临界二氧化碳萃取技术在药物提取上的应用

1.3.5 超临界流体在环境科学领域的应用

1.3.6 超临界染色技术的应用

1.3.7 超临界喷涂技术的应用

1.4 溶质在超临界二氧化碳中溶解度的研究

1.4.1 动态法

1.4.2 静态法

1.4.3 温度和压力对溶解度的影响

1.4.4 溶解度的关联与计算

1.5 超临界二氧化碳络合萃取金属离子概述

1.5.1 超临界二氧化碳络合萃取概念和基本原理

1.5.2 超临界二氧化碳络合萃取重金属离子的方法

1.5.3 超临界二氧化碳络合萃取重金属离子的络合剂

1.5.4 超临界络合萃取的影响因素

第二章二甘醇酸类衍生物的合成、溶解度测试及萃取金属离子的研究

2.1 引言

2.2.实验药品

2.3 实验仪器

2.4 二甘醇酸类衍生物的合成及表征

2.5 二甘醇酸类化合物溶解度的测试

2.5.1 结果与讨论

2.6 金属离子的萃取

2.6.1 实验过程

2.6.2 影响因素

2.6.3 无共萃取剂的单一金属离子的萃取

2.6.4 含共萃取剂的单一金属离子的萃取

2.6.5 混合金属离子的萃取

2.6.6 萃取动力学的研究

2.6 本章小结

第三章联吡啶类衍生物的合成、溶解度测试及萃取金属离子的研究

3.1 引言

3.2 实验药品

3.3 实验仪器

3.4 联吡啶类衍生物的合成及表征

3.5 溶解度的测试方法

3.5.1 结果与讨论

3.6 金属离子的萃取

3.6.1 影响因素

3.6.2 无共萃取剂的单一金属离子的萃取

3.6.3 含共萃取剂的单一金属离子的萃取

3.6.4 混合金属离子的萃取

3.6.5 萃取动力学的研究

3.5 本章小结

第四章结论

参考文献

致谢

附录