SF6潜在可替代气体电学性质对电击穿强度影响

摘要

绝缘气体六氟化硫(SF6)因其具有高的绝缘强度、极优秀的灭弧表现和一般情况下不易液化的特点已经成为电力工业中被最广泛使用的绝缘气体。然而，因为其具有高的全球变暖潜能，国际上已将SF6列为必须限制使用的六种温室气体之一。因此，寻找可替代SF6的气体已经是迫在眉睫需要解决的问题。通过在原子和分子层面的理论研究，提出SF6可替代气体电学性能判据，可以为进一步确定SF6可替代气体的实验研究提供理论基础。
　　本文采用密度泛函理论B3LYP在6-311+G(d,p)基组下，对OCCHCN异构化反应和分解反应过程中的所有稳定点几何结构进行了优化，在同样的水平下计算了所有稳定点的频率;同时，获得了反应物、中间体和产物的HOMO-LUMO能隙，电离势(IP)和电子亲和能(EA)，利用内禀反应坐标理论(IRC)获得了最小能力路径(MEP)，使用QCISD(T)方法进一步确定了能量信息。对SF6潜在可替代气体OCCHCN异构化反应势能面分析方法，可以用于判定候选气体替换SF6的可能性。采用密度泛函理论B3LYP方法，结合6-311+G(d,p)基组，对全氟酮(C5-PFK和C6-PFK)和全氟腈（C2F3N、C3F5N和C4F7N）的所有稳定点结构进行了优化，计算的了它们的电离势(IP)、电子亲和能(EA)和能隙（Eg），从原子和分子层面解释了(CF3)2CFCOCF3和C4F7N可以作为SF6潜在的可替代气体。研究了全氟异丁腈C4F7N的所有可能分解通道，采用密度泛函理论B3LYP方法在6-311+G(d,p)基组下，对C4F7N的分解过程中的反应物、中间体、过渡态和产物进行了结构优化，在同样的水平下计算所有稳定点的频率;然后在MPWB1K/6-311+G(3df,2p)水平下进行了单点能量矫正。研究结果表明，在所有的反应通道中，C4F7N→ CF3CFCN+CF3及CF3CFCN的分解反应是优势通道，C4F7N→CF3CFCF3+CN和C4F7N→(CF3)2CCN+F反应通道是次要反应通道。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 课题研究的背景及意义

1．2 课题的研究现状

1．3 课题的主要内容和来源

第2章 计算方法理论基础简介

2．1 量子力学的基本假设

2．1．1 波函数和微观粒子的状态

2．1．2 物理量和算符的定义

2．1．3 本征态和本征值

2．1．4 态叠加原理

2．1．5 Schr(o)dinger方程

2．2 微扰理论

2．3 密度泛函理论(DFT)

2．3．1 奥本海默-科恩(Hohenberg-Kohn)定理

2．3．2 科恩-萨姆(Kohn-Sham)方程

2．4 过渡态理论

2．5 内禀反应坐标理论

2．6 Gaussian 09软件介绍

2．7 本章小结

第3章 OCCHCN的分解反应研究

3．1 引言

3．2 计算方法

3．3 结果与讨论

3．3．1 稳定点性质

3．3．2 前线分子轨道、电离势和电子亲合能

3．3．2 能量

3．4 本章小结

第4章 全氟酮与全氟腈绝缘强度分析

4．1 引言

4．2 计算方法

4．3 结果与讨论

4．3．1 结构优化与频率计算

4．3．2 电学性质对绝缘强度影响

4．4 本章小结

第5章 全氟异丁腈的分解路径和产物的理论研究

5．1 引言

5．2 计算方法

5．3 结果与讨论

5．3．1 C4F7N的直接分解

5．4 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的学术论文

致谢