溶液介质中激发态热折射的动力学研究

摘要

在本文中，研究了团簇和有机材料的溶液介质中激发态吸收增强瞬态热致非线性折射(激发态热折射)的机理。
　　从光在非线性介质中的传播方程出发，结合激发态五能级速率方程、热传导方程以及光声方程，数值分析了激光脉宽、束腰半径、单脉冲能量以及溶剂热力学参数等参量对激发态热折射的影响。对于激发态吸收介质，导致热致光学非线性的热量主要来自于粒子从单重态和三重态的高阶激发态到第一激发态的快速弛豫。在瞬态情况下，密度起伏还没有和温度变化达到一致，此时用准稳态热近似的方法将大大高估纳秒时域激光脉冲作用下的激发态热折射。当激光脉宽缩短时，激发态热折射减弱的主要原因是脉宽时间内声波传播距离的减少，而不是温度变化的减小；束腰半径变化同样影响声波在光斑内的传播，在具有相同脉宽和能流密度的条件下，温度变化近似相同，但束腰半径的增加会使声波在光斑范围内传播需要更多时间，造成激发态热折射的减弱；在具有相同脉宽和单脉冲能量的时候，束腰半径增加，温度变化会减小，更加减弱了激发态热折射的影响。由于在Z-扫描实验中不能完全消除非线性吸收对非线性折射曲线的影响，当三重态第一激发态吸收截面增加时，反饱和吸收的作用使激发态热折射曲线在焦点附近出现减小的现象。由于热力学参数的不同，同一非线性材料在不同溶剂中的激发态热折射效应差异很大。
　　分析了脉冲之间的热积累，指出当临近的两个脉冲的间隔足够长时，前一个脉冲造成的温度的变化在下一个脉冲到来时已经消散，可以不考虑脉冲之间的热积累。讨论了溶液介质中激发态热折射、光克尔效应以及激发态折射相互之间的竞争。由于具有不同的时间和空间分布，激发态热折射不能和其它机理的非线性折射(激发态折射和光克尔效应)相互抵消。在激发态热折射与激发态折射共存、以及激发态热折射与光克尔效应共存两种情况下，整体非线性折射随着单脉冲能量和束腰半径大小而变化的规律近似相同，而且都可能发生自聚焦和自散焦之间的转化。当激光脉宽减小时，特别是激光脉宽小于系际窜越时间的时候，由于三重态的作用减弱，单重态非线性起主要作用；而光克尔效应主要与光强成正比；此时两种情况下整体非线性折射变化规律明显不同。
　　在实验方面，研究了激光单脉冲能量不同时，六棱柱型金属团簇Mo2Cu4S8(PPh3)4的DMF溶液中的线性吸收导致的瞬态热折射；研究了单脉冲能量不同时，C60甲苯溶液中的激发态热折射；研究了单脉冲能量、脉宽不同时，四磺酸钠酞菁铜去离子水溶液中激发态热折射和激发态折射之间的的竞争，发现了由此产生的与脉宽相关的自聚焦和自散焦之间的转化。实验结果和理论拟和基本一致。

目录

溶液介质中激发态热折射的动力学研究

DYNAMIC STUDY ON THEEXICITED-STATE THERMALREFRACTION IN SOLUTION MEDIA

摘 要

Abstract

目 录

第1章 绪 论

1.1 非线性光学现象

1.2 光克尔效应

1.3 激发态非线性

1.4 热致非线性折射

1.5 热致非线性折射的研究现状

1.6 研究的目的和意义

1.7 本文研究的主要内容

第2章 激发态热折射基本原理

2.1 引言

2.2 瞬态热致折射

2.3 激发态吸收热积累

2.4 Z-扫描技术

2.5本章小结

第3章 激发态热折射Z-扫描实验的理论分析

3.1 引言

3.2 光声方程和准稳态热近似

3.3 不同类型吸收导致的瞬态热折射

3.4 单脉冲能量对激发态热折射的影响

3.5 溶剂热力学参数对激发态热折射的影响

3.6 激光脉宽对激发态热折射的影响

3.7 束腰半径对激发态热折射的影响

3.8 吸收截面对激发态热折射的影响

3.9 本章小结

第4章 激发态热折射与激发态折射和光克尔效应竞争的理论分析

4.1 引言

4.2 激发态热折射与激发态折射和光克尔效应的竞争

4.3 单脉冲能量变化时非线性折射的转变

4.4 激光束腰半径变化时非线性折射的转变

4.5 激光脉宽变化时非线性折射的转变

4.6 本章小结

第5章 非线性材料溶液中的瞬态热折射

5.1 引言

5.2 六棱柱型金属团簇Mo2Cu4S8(PPh3)4/DMF溶液中线性吸收瞬态热折射

5.3 C60甲苯溶液中激发态热折射

5.4 四磺酸钠酞菁铜的去离子水溶液中激发态热折射和激发态折射的竞争

5.5 本章小结

结 论

参考文献

攻读博士学位期间发表的学术论文

哈尔滨工业大学博士学位论文原创性声明

哈尔滨工业大学博士学位论文使用授权书

致 谢

个人简历