POSS改性介孔分子筛去除饮用水中氨氮的研究

摘要

本课题研究工作致力于合成介孔材料，寻找合适的原料合成POSS材料来改性介孔材料，使改性后的分子筛能够提高去除饮用水中氨氮的效率。
　　研究用正硅酸乙酯为硅源，P123为模板剂，采用水热晶化法直接合成出SBA-15分子筛。用稻壳灰和3-甲氧基巯丙基硅烷为原料用溶胶-凝胶法分别合成八聚四甲基铵POSS和八聚巯丙基POSS。然后对这两种POSS材料进一步官能化，分别改性介孔材料SBA-15分子筛，得到POSS-COOH和POSS-SO3H改性SBA-15分子筛。
　　对合成出的材料进行了以下表征：质谱、红外光谱（FT-IR）、透射电镜(TEM)、扫描电镜(SEM)、小角XRD、氮气吸附/脱附分析。合成的POSS材料用质谱进行表征，分析表明有相应的POSS材料生成，并进一步用红外光谱进行分析验证POSS的生成。采用小角XRD表征了SBA-15和改性的分子筛的结构，结果显示分子筛的二维六方的形态没有发生改变。红外光谱被用来显示改性后官能团的变化，谱图中特征峰的出现说明了POSS分子筛与分子筛链接起来。三种分子筛的微观结构用透射电镜进行表征，通过TEM清楚的看到改性剂进入分子筛后内部结构的变化。SEM照片清楚的反应了颗粒的表面形貌的变化，因此对三种分子筛进行了SEM表征，通过照片可以清楚的看到颗粒尺寸、形状的变化。运用各种模型，通过氮气吸附/脱附分析定量的计算出三种孔材料比表面积、孔径、孔容的大小，与SBA-15分子筛相比，POSS-COOH改性的分子筛平均孔径变大，孔容变小，比表面积变小，而POSS-SO3H改性的分子筛平均孔径、孔容、比表面积都变小，定量的证实了POSS改性剂对分子筛的影响。
　　合成出的三种分子筛用于饮用水中氨氮的去除。研究了吸附时间、吸附温度、氨氮浓度等因素对吸附量和去除效率的影响，比较了三种分子筛去除氨氮的效果，结果显示吸附时间越长，吸附量越大。吸附温度越高，吸附率越高。起始浓度越大，越有利于吸附。分子筛投加量越大，吸附量越大。同时两种改性分子筛中，POSS-SO3H改性分子筛去除氨氮的效率更高。
　　为了验证实验结果，用MS软件中相应的模块模拟和计算改性分子筛中氨氮吸附和离子交换的过程，结果显示POSS-SO3H改性的分子筛中氨氮的扩散系数大，交换吸附需要的活化能低，因此更容易处理氨氮，验证了实验结果。

目录

POSS 改性介孔分子筛去除饮用水中氨氮的研究

RESEARCH ON POSS-MODIFIED MESOPOROUSAND REMOVING AMONION NITROGEN INDRINKING WATER

摘要

Abstract

第1章 绪论

1.1 课题背景及研究的目的和意义

1.2 氨氮处理方法概述

1.3 沸石分子筛的概述

1.4 POSS 和改性POSS 概述

1.5 课题研究的主要内容

第2章 SBA-15 分子筛的合成和表征

2.1 实验材料与实验

2.2 SBA-15 分子筛的合成

2.3 SBA-15 分子筛的表征

2.4 本章小结

第3章 POSS 改性分子筛的合成和表征

3.1 POSS 改性剂的合成

3.2 POSS-COOH 改性SBA-15 及表征

3.3 POSS-SO3H 改性SBA-15 及表征

3.4 本章小结

第4章 改性分子筛去除饮用水中氨氮

4.1 氨氮标准曲线的测定

4.2 氨氮吸附的测定

4.3 本章小结

第5章 氨氮在分子筛中的扩散和交换吸附的模拟

5.1 氨氮在分子筛中的扩散模拟

5.2 氨氮在分子筛中的交换吸附模拟

5.3 本章小结

结论

参考文献

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致谢