FeOOH/H2O2去除水中对氯硝基苯的研究

摘要

存在于水体中的人工合成有机物严重影响着水资源的安全利用，常规水处理工艺对这些难降解有机污染物的去除效果甚微。芬顿技术通过产生强氧化性且无选择性的羟基自由基可以有效分解大多数有机污染物，但是以Fe2+为催化剂的芬顿技术要求水质强酸性，存在催化剂和氧化剂易流失和污泥再处置的技术限制，对固体催化剂的开发已成为芬顿技术改进的新方向。羟基氧化铁(FeOOH)是土壤和水体沉积物的主要成分，因其特有的表面特性、较高的比表面积和细微的颗粒结构在环境治理吸附及催化技术领域被日益重视。探索羟基氧化铁催化过氧化氢分解的基本规律，是寻找经济高效的非均相芬顿催化剂并强化水中难降解有机污染物处理的基础。
　　论文以实验室合成的羟基氧化铁为催化剂，对其微观结构与表面性质进行表征，考察了羟基氧化铁吸附以及催化过氧化氢分解氧化去除水中对氯硝基苯(pCNB)的效能，分析了催化氧化的机制。
　　选择不同的反应前体并对合成条件进行控制，合成了三种羟基氧化铁材料，经检测均为晶型良好的α-FeOOH，具有纳米尺寸结构，对气体具有一定的吸附能力和容量。其中以硫酸铁盐为前体常温活化工艺制备的催化剂Ⅰ具有适于应用在水处理工艺中的表面特性，经验证采用催化剂Ⅰ催化过氧化氢分解氧化水中pCNB，反应30min对pCNB的去除率可达80％以上。
　　FeOOH对水中的pCNB有一定吸附能力，吸附效果与羟基氧化铁的投量和溶液初始pH值有关。由于具有较高的催化活性，FeOOH/H2O2体系反应进行30min对pCNB的去除率较FeOOH吸附和H2O2氧化效果之和提高30%。反应过程中的铁溶出现象随着催化剂使用次数的增加而减弱，在水质pH值近中性条件下低于国标限值，重复使用对催化活性影响很小。
　　对影响FeOOH/H2O2体系去除pCNB的因素进行了探讨，去除率在一定程度上随FeOOH与H2O2投量增大而提高，最优FeOOH和H2O2投加剂量分别为333mg/L和6.6mg/L；溶液初始pH值会影响催化剂的表面特性，在酸性和近中性范围可以保证催化活性的有效发挥；HCO3-碱度及腐殖酸对催化氧化pCNB有明显抑制作用，且抑制作用随HCO3-和腐殖酸浓度的增加而增强。
　　FeOOH可以显著促进H2O2分解，催化能力较Fe2+催化能力更强，同时在FeOOH/H2O2体系中，叔丁醇可以显著抑制pCNB的去除，表明FeOOH/H2O2体系主要依靠FeOOH表面对H2O2的吸附分解产生羟基自由基，有效氧化水中的对氯硝基苯。催化氧化反应对pCNB的矿化率约为60%，苯环上的氯和硝基受到进攻后一定程度上转化为Cl-和NO3-。

目录

FeOOH/H2O2去除水中对氯硝基苯的研究

STUDY ON REMOVAL OF PARA-CHLORONITROBENZENE IN WATER BY FeOOH/H2O2 SYSTEM

摘 要

Abstract

目 录

第1章 绪论

1.1 水体有机污染研究现状

1.2 芬顿技术处理水中有机污染物

1.3 FeOOH在水处理中的应用

1.4 课题研究目的意义及主要内容

第2章 实验材料与方法

2.1 实验材料

2.2 实验方法

2.3 分析方法

2.4 FeOOH的表征方法

第3章 FeOOH的制备与表征

3.1 引言

3.2 FeOOH的实验室制备

3.3 催化剂/H2O2体系去除水中pCNB效果

3.4 制备催化剂的表征

3.5 本章小结

第4章 FeOOH/H2O2去除水中pCNB的效能研究

4.1 引言

4.2 FeOOH吸附水中pCNB的研究

4.3 FeOOH吸附pCNB效果

4.4 FeOOH/H2O2催化氧化去除pCNB的效果

4.5 FeOOH/H2O2去除pCNB的影响因素

4.6 催化剂的实用性评价

4.7 本章小结

第5章 FeOOH/H2O2去除水中pCNB的机理研究

5.1 引言

5.2 叔丁醇对FeOOH/H2O2去除pCNB的抑制作用

5.3 FeOOH催化H2O2氧化pCNB的机理分析

5.4 FeOOH/H2O2去除pCNB过程的矿化度分析

5.5 反应过程中Cl-和NO3-的变化

5.6 本章小结

结 论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

哈尔滨工业大学学位论文原创性声明及使用授权说明

《学位论文出版授权书》

致 谢