TiO2/层状双金属氢氧化物复合吸附剂的原位制备及表征

摘要

层状双金属氢氧化物(layered double hydroxides)是新兴的一类由正价金属氢氧化物层与层间阴离子构成的具有规整结构的化合物。LDH具有氧化还原催化和碱催化的功能,因为二价金属阳离子和三价金属阳离子的种类很多,可以根据不同用途使结构在很大范围内调变,因而大大拓宽了LDH的应用范围。同时因为LDH具有层间可交换的阴离子,因此可将有机、无机和配合物阴离子等引入层间,从而实现不同的功能。LDH的制备体系复杂,影响产物的结构的因素来自于多方面,因此,如何得到层状结构规整的LDH是本课题的当务之急。
　　本文从溶液沉淀法出发,通过控制阳离子种类、阳离子比例以及沉淀剂种类三个制备过程中的影响因素,制备得到结构不同的LDH。经过X-射线衍射(XRD)、扫描电子显微镜(SEM)等表征手段分析得出以Zn-Al为阳离子,比例为3:1,NaOH-Na2CO3体系为沉淀剂,制备得到的LDH层状结构更为完整清晰,层状表面的缺陷以及畸变少,得到的LDH片层尺寸为400nm左右。进一步的热性能分析表明LDH整个结构中水含量占到63％。BET吸附测试表明比表面积为37.3m2/g,平均孔径达到101。LDH对染料的吸附表明LDH吸附染料在半个小时内能基本达到吸附平衡,最大吸附量能够达到100%。
　　本文采用原位一步合成得到TiO2/LDH复合物,通过调节原料钛酸四丁酯的加入量来控制复合物中的TiO2含量,然后利用高温高压的处理方法来完善TiO2的晶型。XRD以及SEM测试表明TiO2的加入一定程度上破坏了LDH的层状结构的完整性,LDH层表面出现了尺寸约为50nm的小颗粒。与此同时高温高压处理致使LDH层状结构坍塌严重,因此高温高压处理不适用于本体系。红外(FITR)以及X射线光电子能谱(XPS)表明复合物中含有大量的金属元素与氧元素,氧原子是联系金属原子的纽带,使整个层状结构完整。BET吸附测试表明复合物的比表面积为80-100m2/g,是纯LDH的3.5倍,混入TiO2后比表面积大大提升。染料吸附实验表明对于亚甲基蓝的吸附复合物比LDH多一倍,对于孟加拉红以及甲基橙基本达到完全吸附。与此同时,我们进一步探讨了所得到的LDH以及TiO2/LDH复合物对于染料吸附的动力学机理,研究了染料在吸附剂中的结合形式。初步研究表明染料主要与层间阴离子CO32-和层间结合水发生交换反应达到吸附。与TiO2结合后LDH吸附性能的大大提高使得这种新型的复合物具有广阔的应用前景。

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第1章 绪 论

1.1 课题研究目的和意义

1.2 吸附技术概述

1.2.1 吸附的基本原理及模型

1.2.2 吸附的影响因素

1.2.3 吸附的应用和发展趋势

1.3 层状双金属氢氧化物的研究进展

1.3.1 层状双金属氢氧化物结构

1.3.2 层状双金属氢氧化物插层技术

1.4 二氧化钛的研究进展

1.4.1 二氧化钛的制备方法

1.4.2 二氧化钛研究进展

1.5 TiO2/LDH复合物的研究进展

第2章 实验内容与方法

2.1 实验原料与仪器设备

2.1.1 实验原料

2.1.2 仪器设备

2.2 层状双金属氢氧化物的制备

2.3 TiO2/LDH复合物的制备

2.4 分析表征及性能测试

2.4.1 层状双金属氢氧化物的表征

2.4.2 TiO2/LDH复合物的表征

第3章 层状双金属氢氧化物的制备

3.1 层状双金属氢氧化物的结构表征

3.1.1 X-射线衍射分析

3.1.2 扫描电子显微镜分析

3.1.3 热性能分析

3.1.4 BET氮气吸附测试

3.2 LDH染料吸附性能测试

3.3 本章小结

第4章 二氧化钛/层状双金属氢氧化物制备及表征

4.1 二氧化钛/层状双金属氢氧化物的结构表征

4.1.1 X-射线衍射分析

4.1.2扫描电子显微镜分析

4.1.3傅里叶变换红外光谱分析

4.1.4透射电子显微镜(TEM)分析

4.1.5 X射线光电子能谱分析

4.1.6 热性能分析

4.1.7 BET氮气吸附测试

4.2 复合物染料吸附性能表征

4.3 本章小结

结 论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

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致谢