铁锰硅酸盐催化O3及O3/H2O2体系去除水中pCNB效能研究

摘要

常规水处理工艺对水体中微污染物有机物的去除效率较低,目前国内外研究发现很多深度处理技术能够强化去除此类污染物,其中包括高级氧化技术中非均相催化臭氧氧化技术,目前过渡金属元素用于催化臭氧氧化是研究热点。
　　本研究通过溶胶凝胶法制备了一种能够较为高效催化O3及O3/H2O2体系去除水中污染物的铁锰硅酸盐催化剂,该催化剂具有较大的比表面积及较强的催化活性。实验中选取了对氯硝基苯(pCNB)为目标污染物,以去离子水模拟配水进行静态实验研究,考察了铁锰硅酸盐/O3和铁锰硅酸盐/O3/H2O2体系去除水中的pCNB效能及影响因素。研究发现,铁锰硅酸盐对水中pCNB的吸附去除率并不高,而铁锰硅酸盐/O3和铁锰硅酸盐/O3/H2O2体系反应20min后对pCNB的去除率分别比O3及O3/H2O2氧化体系提高约30~40个百分点,铁锰硅酸盐催化臭氧化水中pCNB的矿化度要比硅酸铁催化剂高出10个百分点左右,这可能是由于铁锰硅酸盐中锰的掺入增加其表面路易斯酸位以及促进铁锰元素高低价态之间的电子转移作用从而提高了催化剂的催化活性。此外,铁锰硅酸盐/O3/H2O2体系能高效氧化水中pCNB可能是由于催化剂表面路易斯酸位诱发了O3-H2O2产生自由基的链式反应产生大量活性物种从而促进氧化过程。
　　在考察铁锰硅酸盐/O3氧化体系去除水中pCNB的影响因素实验中发现,铁锰硅酸盐/O3体系对水中pCNB去除效果随着体系中催化剂及O3投加量的增加而有一定程度的提升,溶液pH值升高时体系对水中pCNB的去除率也随着升高。铁锰硅酸盐/O3/H2O2体系对水中pCNB的去除效率随着水中H2O2浓度提高而有一定的提升,但当H2O2/O3摩尔比超过1之后再增加H2O2的投量时体系对pCNB的去除效率受一定的抑制。铁锰硅酸盐能够显著促进水中O3及H2O2分解,再由重碳酸盐碱度及叔丁醇对两个催化氧化体系的抑制作用可知铁锰硅酸盐/O3体系和铁锰硅酸盐/O3/H2O2体系氧化去除水中pCNB的过程均是羟基自由基·OH起主导作用。
　　在自来水中铁锰硅酸盐催化剂与O3及O3/H2O2所构成的催化氧化体系对水中目标污染物的去除效率受水中无极阴离子以及部分有机物(如消毒副产物)的影响而有所降低,此外其催化活性也受水体中水溶性二氧化硅的抑制,在催化氧化体系中的铁离子和锰离子溶出均低于国家饮用水标准规定的最高限值,在重复使用后仍然具有较高的催化活性,具有一定的实用价值。

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第1章 绪 论

1.1水中环境微污染有机物污染研究现状

1.2 水中微污染有机物去除技术研究现状

1.3 铁锰金属催化臭氧氧化技术研究现状

1.4 O3/H2O2体系处理水中有机污染物研究现状

1.5课题来源、研究目的及内容

第2章 实验材料及方法

2.1实验材料与仪器

2.2实验方法

2.3分析方法

2.4催化剂的物理化学性质表征方法

第3章 铁锰硅酸盐催化剂的制备与表征

3.1引言

3.2铁锰硅酸盐催化剂实验室制备

3.3催化剂催化臭氧化去除水中pCNB效果

3.4催化剂的表征

3.5本章小结

第4章铁锰硅酸盐催化氧化体系去除水中pCNB的静态实验研究

4.1 引言

4.2铁锰硅酸盐催化剂吸附水中pCNB的实验研究

4.3铁锰硅酸盐/O3体系去除水中pCNB的效果及影响因素

4.4铁锰硅酸盐/O3/H2O2体系去除水中pCNB效果及影响因素

4.5催化剂实用性评价

4.6本章小结

第5章铁锰硅酸盐催化氧化体系去除水中pCNB机理探讨

5.1 引言

5.2 催化剂对水中臭氧分解的促进作用

5.3 催化剂对水中H2O2分解的促进作用

5.4 催化剂催化氧化机理探讨

5.5 催化体系中反应物变化过程

5.6 本章小结

结论

参考文献

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