N掺杂磁性介孔碳的合成及其对酸/碱染料吸附性能研究

摘要

有机染料是水体环境的重要污染源，目前吸附是最受欢迎的水处理工艺。吸附材料的选择是影响吸附的决定因素之一，然而，大部分的有机染料的分子尺寸很大，难以被含有大量微孔结构的商用活性炭吸附。且活性炭在水体中极易分散，难以回收，在吸附过程中造成了二次污染。因此，寻找一种合适的吸附材料对有机染料进行吸附显得尤为重要。近年来，介孔碳材料凭借其较大的孔径、较高的比表面积得到学者们的青睐。在介孔碳材料的基础上引入磁性纳米粒子，能够实现对吸附剂的简单有效分离回收。同时吸附剂表面官能团可以改变吸附剂的酸碱性和亲疏水性，并且和水中的有机染料的基团发生键合作用，进而影响吸附性能。本研究分为两个部分：
　　第一部分：以苯胺为氮源和碳源，十二烷基磺酸钠(SDS)和三嵌段共聚物PEO20-PPO70-PEO20(P123)为软模板剂，使苯胺在Fe3O4纳米颗粒表面发生氧化聚合，制备了磁性介孔复合材料Fe3O4@mPANI。经过高温焙烧，制备出N掺杂的磁性介孔碳材料Fe3O4@N-mC。实验考察了Fe3O4@N-mC材料对酸性小尺寸染料甲基橙(MO)、碱性小尺寸亚甲基蓝(MB)、碱性大尺寸罗丹明B(RhB)的吸附性能影响。结果发现，由于材料特殊的孔径结构，Fe3O4@N-mC对3种染料的吸附量大大超过活性炭。由于表面N掺杂，材料表面碱性增强，有利于对MO的选择吸附。而Fe3O4磁性中心的引入增加了材料的循环回收性能。通过Fe3O4@N-mC对染料的吸附动力学计算，发现吸附反应的决速步是介孔碳对染料化学吸附和颗粒扩散步骤。
　　第二部分：以Fe3O4@mSiO2材料为硬模板，环境友好的尿素和葡萄糖作为氮源和碳源，制备出N/O掺杂的介孔碳材料FexOy@N-O-mC；同时，采用相同的方法制备出O掺杂的介孔碳材料FexOy@O-mC；分别考察了其对MB、MO、RhB的吸附性能。与商业活性炭对比，发现材料特殊的孔结构及含氧官能团可以显著提高染料的吸附量。N掺杂介孔碳材料FexOy@N-O-mC较FexOy@O-mC对酸性染料表现出较强吸附性能。Fe3O4磁性中心的引入可以增加材料的循环回收性能。此外，对比研究了FexOy@N-O-mC与FexOy@O-mC对染料的吸附动力学，发现吸附反应的决速步是介孔碳对染料化学吸附和颗粒扩散步骤，而N官能团可以提高对酸性染料的吸附速率。

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第1章 绪 论

1.1 课题背景及研究的目的和意义

1.2 介孔材料及介孔碳材料

1.3 介孔碳材料的合成方法

1.4 介孔碳材料的表面化学改性

1.5 磁性碳介孔材料

1.6介孔碳材料作为吸附剂在水处理中的应用研究

1.7 本文的主要研究内容

第2章 实验材料、仪器和吸附实验

2.1药品和仪器

2.2 表征和测试方法

2.3实验方法

2.4 数据分析

第3章 N掺杂磁性介孔碳的制备及对染料机理的研究

3.1 引言

3.2 N掺杂磁性介孔碳Fe3O4@N-mC的制备方法

3.3 N掺杂磁性介孔碳的表征和讨论

3.4 吸附性能和机理研究

3.5 本章小结

第4章 N/O掺杂磁性介孔碳的制备及其对染料吸附机理研究

4.1 引言

4.2 FexOy@N-O-mC的制备

4.3 样品的结构表征及讨论

4.4 吸附性能和机理研究

4.5 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及其它成果

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