(InNb)0.1Ti0.9O2单晶生长及其介电性质的研究

摘要

(InNb)0.1Ti0.9O2不仅具有高介电常数和低介电损耗，而且温度稳定性良好，因此被视为一种有望替代传统介电材料的新型巨介电材料。但是关于巨介电常数的产生机理尚未明确，且两种主流理论——缺陷偶极矩模型和晶界阻挡层模型本质不可调和，因此制备高质量、大尺寸(InNb)0.1Ti0.9O2单晶对于探究巨介电常数产生机理具有重要意义。另一方面TiO2作为一种常见母体材料，被广泛应用于半导体、光催化、稀磁半导体等领域，具有极高的应用价值。但是TiO2单晶生长存在一个令人困扰的现象——在一定范围内使用更高的生长速度可有效提高TiO2单晶晶体质量，这与晶体生长的一般规律不符。因此研究生长条件对TiO2和(InNb)0.1Ti0.9O2单晶质量的影响，有助于进一步理解TiO2基材料单晶生长过程，进而提高TiO2基材料晶体质量。
　　本文采用浮区法制备TiO2及(InNb)0.1Ti0.9O2单晶。不同型号单晶炉生长条件必然存在差异，因此首先探索适用于该型号单晶炉的纯TiO2单晶生长条件并以此为基准，研究生长条件对TiO2单晶质量的影响。
　　我们分别在空气气氛和氧气气氛中以不同速度（5~14mm/h）生长TiO2单晶，发现以较快速度（14mm/h）生长获得的样品质量明显优于较慢速度（5mm/h）生长的样品，这与Koohpayeh等人的研究结果一致。经过分析发现，引起这一现象的主要原因是，TiO2在300~500K温度范围内热导率随温度升高而降低，使热应力积累进而导致低速生长的晶体出现开裂。与此同时，我们发现在氧气中生长的样品呈现透明黄色，而在空气中生长的样品呈现半透明深蓝色，这表明TiO2在高温下容易产生氧空位，在氧气气氛中生长可有效避免氧空位的产生。
　　我们采用浮区法，首次成功制备出直径4mm、长40mm高质量(InNb)0.1Ti0.9O2单晶。晶体生长中使用的上、下多晶料棒均采用固相法合成。实验发现氧分压对晶体质量具有重要影响。对不同氧分压下生长的样品进行晶体质量表征，结果表明在空气气氛中获得的样品不仅具有较高的晶体质量而且化学成分均匀、准确；另一方面，详细讨论了生长速度对(InNb)0.1Ti0.9O2晶体质量的影响并与TiO2晶体生长进行对比。结果表明，对于(InNb)0.1Ti0.9O2单晶使用更低的生长速度有助于提高晶体质量。
　　获得高质量单晶样品后，对样品减薄测试不同厚度下样品的介电常数和阻抗谱。我们发现(InNb)0.1Ti0.9O2单晶的介电性质对样品中In3+/Nb5+浓度比例非常敏感，当In3+/Nb5+趋近化学计量比时，样品呈现出较低的相对介电常数（~1000）。经过分析证明(InNb)0.1Ti0.9O2陶瓷表现出高介电常数的物理机制为晶界阻挡层模型。

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第1章 绪 论

1.1单晶生长概述

1.1.1单晶样品的优势及生长原理

1.1.2晶体生长方法简介

1.2 高介电常数材料概述

1.3课题研究背景和意义

1.3.1 二氧化钛基材料单晶生长

1.3.2 铟铌共掺杂二氧化钛的介电性质

1.4本文的主要研究内容

第2章 光学浮区法生长TiO2体系单晶及晶体质量表征

2.1 光学浮区法生长TiO2体系单晶

2.1.1 光学浮区法简介

2.1.2 TiO2体系单晶生长流程

2.1.3 多晶料棒制备

2.1.4多晶料棒XRD表征

2.1.5“缩颈—放肩”工艺及晶体生长条件

2.2晶体质量表征

2.2.1 晶体化学成分表征

2.2.2晶体形貌表征

2.2.3 晶体结构表征及晶体定向

第3章 TiO2体系单晶生长及生长机理

3.1引言

3.2生长条件对纯TiO2晶体质量的影响

3.2.1料棒致密性对晶体生长稳定性的影响

3.2.2气氛及生长速度对晶体质量的影响

3.3气氛对(InNb)0.1Ti0.9O2晶体质量的影响

3.4生长速度对(InNb)0.1Ti0.9O2晶体质量的影响

3.5本章小结

第4章 (InNb)0.1Ti0.9O2单晶介电性质的研究

4.1介电性质测试方法

4.2不同厚度(InNb)0.1Ti0.9O2单晶样品的介电性质

4.3本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

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