TBP溶剂萃取体系的辐照稳定性研究

摘要

在Purex乏燃料后处理工艺流程中,TBP溶剂萃取体系会受到辐射损伤及化学试剂的作用而发生辐射和化学降解,从而产生一系列暂时性辐解产物及永久性辐解产物,前者通常可用碱洗除去,而后者不易碱洗除去。这些辐解产物会产生各种物理化学效应,从而降低溶剂的萃取性能,使得相分离变差,铀和钚的传质系数减小,裂变产物滞留在铀和钚的产品液流中。
　　为了控制和优化核燃料后处理工艺条件,降低TBP溶剂萃取体系的辐照损伤,本论文以Co-60为辐照源,Pu-238为α辐照源,分别研究了TBP-正十二烷溶剂萃取体系的辐照稳定性和α辐照稳定性。采用气相色谱-质谱联用分析技术检测到了体系中的主要辐解产物磷酸二丁酯(DBP)和磷酸一丁酯(MBP),采用测定钚保留值的方法检测了体系的辐解程度,并研究了辐照剂量、预平衡酸度、累积辐照剂量、金属离子对体系萃取行为的影响。
　　实验结果表明:
　　(1)经过辐照的溶剂体系,在所考察的吸收剂量范围内,体系中的辐解产物DBP、MBP产额和钚保留值均随着吸收剂量增大而增加;预平衡酸度对于DBP的产额及钚保留值影响较大,对MBP的产额影响较小;累积循环辐照次数越多,钚保留越大,且在同一吸收剂量下,经过累积循环辐照的体系的钚保留值,大于单次辐照后体系的钚保留值。
　　(2)经过辐照的溶剂体系,在所考察的吸收剂量范围内,吸收剂量越大,体系中的钚保留值越大,当吸收剂量增大至1×106Gy时,钚保留值接近40％;而预平衡酸度对钚保留值的影响不明显;当体系中存在UO22+或Zr4+离子时,体系的钚保留值随着两种金属离子浓度的增大而减小,Zr4+离子的存在会抑制体系的辐解。
　　(3)对比溶剂体系的辐解,在相近吸收剂量条件下,辐照下体系的钚保留值略大于辐照下体系的钚保留值。

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第1章 绪论

1.1论文背景

1.2核燃料后处理流程简介

1.3国内外研究现状

1.4 TBP溶剂萃取体系的α辐解研究

1.5主要研究内容

第2章 实验方法的建立

2.1主要试剂和仪器

2.2溶剂的辐照方法

2.3辐解产物DBP、MBP的分析方法

2.4钚保留值测定

2.5铀浓度的测定

2.6锆浓度的测定

2.7本章小结

第3章 TBP溶剂萃取体系的?辐解研究

3.1实验部分

3.2结果和讨论

3.3本章小结

第4章 TBP溶剂萃取体系的?辐解研究

4.1实验部分

4.2结果和讨论

4.3本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果

致谢