磷酸三丁酯溶剂萃取体系的辐照稳定性研究

摘要

目前所有商业后处理厂都在运行的Purex流程对处理生产堆乏燃料来说,是一种公认的成熟技术.但在处理燃耗比生产堆大几十倍的动力堆乏燃料时,由于乏燃料中比放射性高,磷酸三丁酯(TBP)萃取体系会受到很强的辐射损伤及化学试剂的作用发生辐射和化学降解,从而产生一系列辐解产物,这些辐解产物对溶剂的萃取性能及物理性质会产生不利影响.在本文中以60Co辐照源作为γ辐照源,进行了TBP/正十二烷和TBP-煤油两种溶剂萃取体系中的γ辐照稳定性研究.采用气相色谱-质谱联用分析技术检测到了体系中的主要辐解产物磷酸二丁酯(DBP)和磷酸一丁酯(MBP),采用测定钚保留值的方法检测了体系的辐解程度,并考察了辐照剂量、硝酸浓度、萃取剂与稀释剂体积比、累积辐照剂量等因素对于体系γ辐解的影响.实验结果表明,吸收剂量越大,TBP萃取体系辐解越严重;硝酸浓度及萃取剂与稀释剂体积比对DBP的产额影响较大,对MBP的产额影响很小;且在同一吸收剂量下,经过累积循环辐照的TBP-正十二烷体系的钚保留值,大于单次辐照后体系的钚保留值.