5A沸石基吸附材料对低浓度含硫气体脱除研究

摘要

含硫气体（H2S和SO2）作为主要气体污染物，不仅破坏生态环境，而且还严重危害人类的健康。开发一种具有高效、廉价的固体吸附材料用于脱除低浓度含硫气体是亟待解决的问题。本文基于各类吸附材料的吸附特性，采用5A沸石及改性5A沸石为载体，以金属氧化物（ZnO、CuO和Fe2O3）、碱性物质（碳酸钠、六次甲基四胺、三乙醇胺）为活性组分，制备出了不同类型的吸附材料。论文对制备方法、活性组分种类、活性组分负载量、焙烧温度、反应温度等条件对低浓度含硫气体的吸附性能及材料结构的影响进行了研究。主要实验内容如下：
　　1、采用5A沸石作为原料，通过分别负载金属氧化物、碱性物质，制备了多种吸附材料。通过穿透实验测试分别筛选出了较优的活性组分（其中 ZnO作为活性组分制备的吸附材料用于脱除低浓度H2S气体，三乙醇胺作为活性组分用于脱除低浓度SO2气体）。实验发现采用氧化锌作为活性组分所制备的吸附材料对低浓度 H2S气体的脱除具有相对较好的效果，且ZnO/5A的吸附性能与氧化锌的负载量有关。当氧化锌负载30 wt％时具有最佳的吸附效果。通过直接沉淀法制备的ZnO/5A-20吸附材料具有更好的吸附性能。
　　2、通过改性5A沸石制备了具有巨大比表面积的载体。所得改性5A沸石平均孔径为4.34nm，比表面积为540 m2/g。并以氧化锌为活性组分，制备了氧化锌负载量不同的吸附材料。考察氧化锌负载量、焙烧温度、反应温度等因素对低浓度H2S吸附性能的影响。实验发现在反应温度为175℃下当焙烧温度为250℃时，负载30 wt%氧化锌的吸附材料对H2S气体具有较好的吸附性能，其穿透时间达到110 min，并通过XPS测试结果推测出其吸附反应机理。
　　3、通过改性5A沸石负载三乙醇胺制备了脱除低浓度SO2气体的吸附材料，考察了三乙醇胺的负载量、反应温度等因素对低浓度SO2吸附性能的影响。结果表明负载三乙醇胺有利于吸附低浓度的SO2。在20℃下，三乙醇胺负载量为100 wt%时，其穿透实验时间达到205 min，饱和吸附量达到91.41 mg/g。通过傅里叶红外光谱及XPS分析，推测出了吸附反应机理。

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第1章 绪论

1.1 研究背景

1.2 5A沸石概述

1.3 含硫气体的来源与危害

1.3.1含硫气体的来源

1.3.2含硫气体的危害

1.4 吸附法脱硫技术

1.4.1吸附法的分类

1.4.2吸附材料的选择

1.5 脱除含硫气体的研究现状

1.5.1脱除H2S气体的研究现状

1.5.2脱除SO2气体的研究现状

1.6 论文的主要研究内容

第2章 实验材料及方法

2.1 实验材料及设备仪器

2.1.1实验试剂

2.1.2实验设备仪器

2.2实验部分

2.2.1 5A沸石基吸附材料的制备

2.2.2 ZnO/M5A吸附材料的制备

2.2.3 TEA/MZs吸附材料的制备

2.3 实验过程及表征方法

2.3.1 H2S、SO2气体穿透实验

2.3.2 X射线衍射分析

2.3.3红外光谱分析

2.3.4 N2吸脱附实验

2.3.5热重和差热分析

2.3.6表面形貌及成分测试

2.3.7吸附材料的XPS测试

第3章5A沸石基吸附材料脱除低浓度H2S和SO2的研究

3.1 引言

3.1.1金属氧化物的性质

3.1.2碱性活性组分的性质

3.2 结果与讨论

3.2.1 MxOy/5A吸附材料脱除低浓度H2S气体的研究

3.2.2碱性物质/5A吸附材料脱除低浓度SO2气体的研究

3.2.3 MxOy/5A吸附材料的XRD物相分析

3.2.4碱性物质/5A吸附材料的红外光谱分析

3.2.5 5A沸石及TEA/5A的微观形貌观察与分析

3.3 本章小结

第4章 改性5A沸石负载氧化锌吸附材料脱除低浓度H2S的研究

4.1引言

4.2结果与讨论

4.2.1 ZnO/M5A吸附材料脱除低浓度H2S的研究

4.2.2 ZnO/M5A吸附材料的N2吸附脱附实验

4.2.3 ZnO/M5A-30-250吸附材料的微观形貌观察与分析

4.2.4 ZnO/M5A吸附材料的红外光谱分析

4.2.5ZnO/M5A-30的XRD物相分析

4.2.6 ZnO/M5A-30-250吸附材料与低浓度H2S反应机理分析

4.3 本章小结

第5章 改性5A沸石负载三乙醇胺吸附材料脱除低浓度

5.1 引言

5.2 结果与讨论

5.2.1TEA/MZs吸附材料脱除低浓度SO2的研究

5.2.2TEA/MZs吸附材料的N2吸附脱附实验

5.2.3 5A沸石及其改性吸附材料的红外光谱分析

5.2.4 5A沸石及其改性吸附材料的XRD物相分析

5.2.5MZs-100-20吸附材料的热重-差热分析

5.2.6 TEA/MZs-100-20吸附材料的微观形貌观察与分析

5.2.7 TEA/MZs-100-20吸附低浓度SO2反应机理分析

5.3 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果

致谢