偕胺肟改性石墨毡电极对铀吸附性能的研究

摘要

随着核电产业的发展，世界范围内对铀的需求及使用越来越多，产生的含铀废水对环境及人体都有不可忽视的负面影响。对其的处理也引起越来越多人的重视。将电化学引入废水处理具有较好的应用前景:其操作简单，成本可控，去污效果显著相较其他处理方法有着独特的优势。
　　本文研究内容包括两部分:首先是制备偕胺肟改性的石墨毡电极，研究在石墨毡上偕胺肟化反应的规律，并对完成改性电极进行分析。选用石墨毡作为电极基材，使用N-N二甲基甲酰胺(DMF)作为溶剂将聚丙烯腈粉末(PAN)溶解后涂覆到电极表面。在盐酸羟胺与氢氧化钠的水溶液中进行偕胺肟功能化，制得偕胺肟改性电极（AO-电极）。并研究时间、温度和添加剂种类对偕胺肟化反应的影响。结果表明，反应在2到4小时之间迅速完成，4小时腈基转化率(CR)达到60％。温度较低时反应速度较为缓慢，当温度上升至65℃时，反应速度迅速提高，当温度达到70℃反应基本完成，温度再继续提高转化率基本不变。通过对乙醇、甲醇、N，N-二甲基甲酰胺(DMF)、二甲基亚砜(DMSO)的比较发现，添加剂的主要功能是增强反应物与溶液的亲和性，加快羟胺分子的扩散。通过傅里叶红外光谱仪(FTIR)对产物的分析表明反应确实发生。
　　其次，本文还研究了在不同条件下外加电场对偕胺肟改性电极（AO-电极）吸附铀性能的影响。结果表明:外加电场对于偕胺肟改性电极的吸附性能有着较为明显的影响。在铀浓度较高的情况下(1000ppm)偕胺肟改性电极的吸附容量是单纯吸附的4倍，达到650mg/g。单纯吸附的最佳pH值为5，而有外加电场时的最佳吸附pH值为6。外加电场形式对于改性电极吸附性能的影响较小，恒电位与脉冲电位下，吸附曲线基本重合。外加电位对吸附性能有着较为明显的影响，随着电位变大，吸附速率有着较为明显的提高，但电压超过4V时开始有氢气析出。
　　综合分析后本文得出结论，改性电极制备的最佳条件为4小时，温度70℃添加剂为二甲基亚砜。腈基转化率(CR)达到65％。在外加电位为3V的情况下，24小时最大吸附容量为658mg/g，相比单纯吸附有着4倍的提高。这说明在外加电场的影响下偕胺肟基团的吸附性能可以有着较大的提高。

目录

声明

摘要

第1章绪论

1．1目前核能发展情况

1．1．1世界核能发展情况

1．1．2我国核能发展情况

1．2放射性废物处理的意义及现状

1．2．1放射性废物的定义及分类

1．2．2放射性废物处理与处置

1．2．3放射性废水处理

1．3含铀废水的处理方法

1．4吸附法处理含铀废水

1．4．1无机吸附材料

1．4．2有机吸附材料

1．5偕胺肟类吸附材料

1．6本课题的研究意义

1．7本课题的研究内容

第2章实验方法和原理

2．1实验仪器及试剂

2．2实验方法和原理

2．2．1吸附动力学模型

2．2．2吸附等温线

2．3偕胺肟改性石墨毡电极表征

2．3．1傅里叶红外光谱表征

2．3．2热重分析

2．3．3扫描电镜

2．4本章小结

第3章偕胺肟改性电极的制备

3．1偕胺肟改性石墨毡电极的制备

3．1．1溶解剂的选择

3．1．2电极预处理

3．1．3涂覆液制备

3．1．4电极涂覆

3．1．5涂覆完石墨毡电极偕胺肟功能化反应

3．2结果讨论

3．2．1反应时间的影响

3．2．2反应温度的影响

3．2．3添加剂种类的影响

3．4 AO-电极SEM形貌表征

3．5 AO-电极热失重分析

3．6本章小结

第4章偕胺肟改性电极对铀吸附性能的研究

4．1改性电极的电化学性能测试

4．2偕胺肟改性石墨毡电极吸附实验

4．2．1铀溶液的配置

4．2．2实验装置

4．2．3实验过程

4．3．偕胺肟改性石墨毡电极对铀吸附性能的研究

4．3．1不同浓度下对吸附性能的影响

4．3．2不同pH值对吸附性能的影响

4．3．3外加电场形式对吸附性能的影响

4．3．4外加电压对吸附性能的影响

4．4吸附完成改性石墨毡的分析

4．5本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文和取得的科研成果

致谢