偕胺肟基氧化石墨烯对铀(VI)的吸附性能研究

摘要

铀矿冶生产过程中，产生的含铀废水对人类健康和生态环境造成一定的威胁，如何有效的处理含铀废水是当前研究的热点问题。氧化石墨烯（GO）是一种良好的吸附材料，用来吸附各种重金属离子。偕胺肟基团对重金属离子具有非常好的吸附能力，特别是对U(VI)的吸附效果尤为突出；本文采用 Hummer法制备了氧化石墨烯(GO)，通过氰基化和胺肟化反应，将偕胺肟基团接入到GO表面从而合成偕胺肟基氧化石墨烯复合材料（GO-AO），并分别探讨了GO和GO-AO材料对U（VI）的吸附性能，得到以下结果：
　　(1)采用Hummer法制备出氧化石墨烯（GO），作为吸附剂用来吸附水溶液中的U（VI），探讨其对U(VI)的吸附性能,并采用扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X-射线衍射（XRD）对GO材料进行表征。结果表明，在温度为30℃，pH值为7，NaCl浓度为0.01mol/L，GO投加量为0.1g/L条件下，反应时间90min时达到吸附平衡，吸附容量为117.6mg/g。氧化石墨烯对铀吸附过程符合准二级动力学模型和Freundlich等温线。吸附热力学参数ΔGo<0,ΔHo>0，说明吸附反应过程是自发进行的，且为吸热反应。由此表明，氧化石墨烯（GO）是一种良好的吸附U（VI）的材料。
　　(2)通过氰基化、胺肟化反应将偕胺肟基团（AO）接支到氧化石墨烯（GO）上，制备出偕胺肟基氧化石墨烯（GO-AO）复合材料，探讨其对含铀废水中的吸附特性，并采用扫描电子显微镜（SEM）、傅里叶变换红外光谱（FTIR）、X-射线衍射（XRD）对GO-AO复合材料进行表征。试验结果表明，30℃时，pH值为7，GO-AO投加量为0.1g/L，吸附平衡时间为60 min，最大吸附量可达332.3mg/g。用准二级动力学模型(R2=1)和Freundlich等温模型（R2>0.96）均可较好地拟合其吸附过程。吸附热力学参数ΔGo<0,ΔHo>0，说明吸附反应过程是自发进行的，且为吸热反应。由此表明，偕胺肟基氧化石墨烯（GO-AO）是一种优良的吸附U(VI)的材料。

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第1章 绪 论

1.1 铀污染来源及其危害

1.2 含铀废水污染特性

1.3 低浓度含铀废水的物理处理方法

1.3.1 吸附处理法

1.3.2 离子交换法

1.3.3 蒸发浓缩法

1.3.4 膜分离法

1.4 低浓度含铀废水的化学方法

1.4.1 混凝沉淀法

1.4.2 中和沉淀法

1.4.3 还原沉淀法

1.5 含铀废水处理-生物方法

1.5.1 植物修复

1.5.2 生物吸附

1.6 本文的研究目的和意义

第2章 氧化石墨烯的制备及其对铀（VI）的吸附性能研究

引言

2.1 材料与方法

2.1.1 实验器材与试剂

2.1.2 GO材料合成方法

2.1.3 材料表征

2.1.4 GO的静态吸附试验

2.1.5 GO的解吸试验

2.2 试验结果与讨论

2.2.1 氧化石墨烯的扫描电子显微镜（SEM）结果分析

2.2.2 氧化石墨烯的傅里叶红外光谱（FTIR）结果分析

2.2.3 氧化石墨烯的X-射线光电子能谱（XPS）结果分析

2.2.4 氧化石墨烯的X-射线衍射（XRD）结果分析

2.2.5 pH值和离子强度对GO吸附 U(Ⅵ)的影响

2.2.6 GO投加量对吸U(Ⅵ)的吸附效果的影响

2.2.7 吸附动力学分析

2.2.8 吸附热力学分析

2.2.9 GO的吸附解吸试验结果

2.3本章小结

第3 章 偕胺肟基氧化石墨烯的制备及其对铀（VI）的吸附性能研究

3.1 材料与方法

3.1.1实验器材与试剂

3.1.2材料合成

2.1.3材料表征

3.1.4 GO-AO的静态吸附试验

3.1.5 GO-AO的解吸试验

3.2 试验结果与讨论

3.2.1 GO-AO复合材料的合成机理

3.2.2 GO-AO复合材料的表征

3.2.3 pH值和离子强度对GO-AO吸附 U(Ⅵ)的影响

3.2.4 GO-AO投加量对U(Ⅵ)的吸附效果的影响

3.2.5 吸附动力学分析

3.2.6 吸附热力学分析

3.2.7 GO-AO的吸附解吸试验结果

3.3 本章小结

第4章 结 论

参考文献

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