固载型杂多酸催化剂制备及催化环己烯环氧化工艺研究

摘要

本文，对固载型磷钨杂多酸季铵盐催化剂的制备工艺及其催化过氧化氢环氧化环己烯合成环氧环己烷的工艺过程进行了研究，其主要研究内容如下：
　　 对现有该固载型催化剂的制备工艺进行改进：通过调整加料比，提高原料利用率，大大降低了生产成本；选用浓度为C3的A酸制备中间产物钨酸，不仅简化了实验操作，而且可使催化剂内部形成酸性环境，有助于增强其催化活性；调整磷酸加入量并改进加料方式，得到W/P比为4的催化剂活性组分{PO4[WO(O2)2]4}3-，其在载体上负载率为38％。
　　 将制备出的固载型磷钨杂多酸季铵盐催化剂用于环己烯环氧化合成环氧环己烷反应，对其催化性能进行了评价，利用气相色谱采用内标法对产物进行定量分析，并对反应前后催化剂的结构进行了红外表征，结果表明该催化剂结构稳定，重复使用十次后，仍可保持较好的催化性能，可多次重复使用。
　　 对影响环氧环己烷合成反应的主要因素进行了考察，如助剂加入量、催化剂处理方式、反应温度、反应时间、催化剂用量等，优化得到了较佳的合成工艺条件：无溶剂，环己烯与过氧化氢摩尔比为1.75:1，过氧化氢水溶液226.6g，催化剂32g，助剂10.67g，无溶剂，反应温度为55℃，反应时间为5.5h，在较佳工艺条件下，环己烯当量转化率可达85.5％，环氧环己烷选择性为95.4％。
　　 在催化剂制备和环氧环己烷合成小试实验的基础上，设计放大实验，考察了各自放大实验的可行性，为其规模化生成提供了依据。

目录

文摘

英文文摘

1 文献综述

1.1 环氧环己烷的性质及应用

1.2 环氧环己烷的制备方法

1.3 本文研究的目的和意义

2 固载型过氧化磷钨杂多酸季铵盐催化剂的制备

2.1 实验部分

2.1.1 实验设备与仪器

2.1.2 实验药品和试剂

2.1.3 反应装置图

2.1.4 催化剂的制备

2.1.5 催化剂的红外表征

2.2 本章小结

3 催化氧化环己烯合成环氧环己烷的研究

3.1 主要仪器与设备

3.2 试剂与药品

3.3 反应工艺流程图

3.4 反应装置图

3.5 催化氧化反应机理和实验方法

3.5.1 环氧化机理

3.5.2 实验方法

3.6 评价标准及重要参量定义

3.7 色谱分析条件及产物定性分析

3.7.1 色谱分析条件

3.7.2 产物的定性分析

3.8 产物的定量分析

3.8.1 内标法

3.8.2 标准曲线

3.9 影响催化氧化反应的因素

3.9.1 溶剂的影响

3.9.2 催化剂预处理的影响

3.9.3 助剂AC用量的影响

3.9.4 反应温度的影响

3.9.5 反应时间的影响

3.9.6 催化剂PSC用量的影响

3.10 本章小结

4 环氧环己烷合成反应条件优化

4.1 主要仪器与设备

4.2 试剂与药品

4.3 反应工艺流程图

4.4 反应装置图

4.5 反应工艺条件优化

4.5.1 反应温度

4.5.2 反应时间

4.5.3 催化剂用量

4.6

4.6.1 催化剂重复使用次数对反应结果的影响

4.6.2 催化剂重复使用使用后的红外光谱

4.7 本章小结

5 放大实验

5.1 主要仪器与设备

5.2 试剂与药品

5.3 反应装置图

5.4 催化剂制备放大实验

5.4.1 放大实验

5.4.2 催化剂制备过程中出现的问题及成因分析

5.4.3 放大实验工艺改进

5.4.4 放大实验制备催化剂的性能

5.4.5 放大实验制备催化剂的红外表征

5.5 环氧环己烷合成放大实验

5.5.1 放大实验

5.5.2 放大过程存在的问题及成因分析

5.5.3 放大实验的工艺改进

5.6 本章小结

6 结论

参考文献

致谢

个人简历

硕士学位期间发表的学术论文与研究成果