自组装石墨烯薄膜与纳米介孔铂/石墨烯薄膜过氧化氢传感器

摘要

石墨烯(Graphene)是继富勒烯(C60)和碳纳米管(CNT)之后的又一种碳质新材料，厚度仅为0.335 nm，是目前世界上己知的最薄的纳米材料。石墨烯具有许多优异的性能，例如良好的导电和导热性能、超高的机械强度及独特的电学性质。但是石墨烯具有稳定性差、不易控制等特点，因此可以通过自组装成石墨烯薄膜，使其得到更广泛的应用。目前制备石墨烯导电薄膜的主要方法有:旋涂法、真空抽滤法及自组装法等。自组装方法由于简单易行，而且薄膜面积大小可以任意调控，且薄膜呈现较好的均匀性和可控性，尤其是制备氧化石墨烯薄膜。唯一不足的是目前研究中都采用氧化石墨烯作为原料，这大大降低了石墨烯薄膜的导电性。
　　 过氧化氢是一种重要的小分子化学物质，它不仅是许多酶催化反应的中间产物，又是工业生产、食品加工、临床医学和环境分析中的重要物质，但是超标使用过氧化氢会对人体健康产生不良影响。因此，如何准确、快速地检测过氧化氢具有非常重要的意义。目前，过氧化氢的测定方法有荧光法、化学发光法及电化学方法等。其中，过氧化氢的电化学检测大多是基于酶修饰的生物传感器，而酶电极的制备比较复杂，且常会伴随着酶的失活、脱落及变性等问题，因此限制了传感器在实际中的应用。
　　 研究发现，纳米铂较高的比表面积使其具有优异催化性能，特别是对过氧化氢的催化具有较高的灵敏度。但纳米铂容易团聚，表面活性和表面能都比较大，而纳米介孔铂是一类具有特殊结构和功能的纳米材料，这些结构特点赋予了它比表面积大、比重小、节约原材料等优点，使得其在催化、能量存储及生物传感器等领域应用十分广泛，更适合用于过氧化氢的检测。
　　 本研究以电化学剥离方法制备还原石墨烯纳米片，然后以石墨烯纳米片为原料，在液-气界面表面自组装法得到稳定、均匀、可控、导电的石墨烯薄膜，然后将薄膜转膜至玻碳电极表面，形成石墨烯薄膜电极。为了赋予石墨烯薄膜电极特殊的性能及用途，本研究在制备石墨烯薄膜电极表面修饰了纳米介孔铂，并研究修饰电极对氧气和过氧化氢的催化还原，发展了一种无媒介体的非酶传感器，用于过氧化氢的检测分析，该研究为石墨烯薄膜基于的介孔铂无酶传感器的研究与应用提供了新的方法和技术。

目录

声明

摘要

1 引言

1．1 纳米材料概述

1．2 石墨烯及制备方法

1．2．1 石墨烯的概述

1．2．2 石墨烯的结构

1．2．3 石墨烯的性质

1．2．4 石墨烯的制备

1．3 石墨烯薄膜及自组装方法

1．3．1 石墨烯薄膜概述

1．3．2 石墨烯薄膜的自组装

1．4 电化学生物传感器

1．4．1 电化学生物传感器的分类

1．4．2 过氧化氢

1．5 纳米介孔金属材料的简介

1．5．1 纳米介孔金属材料概述

1．5．2 纳米介孔金属材料的制备

1．6 本论文研究目的意义及主要内容

1．6．1 研究目的及意义

1．6．2 研究的主要内容

2 还原石墨烯及石墨烯薄膜电极的的制备与表征

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 实验材料试剂及仪器

2．2．2 电化学实验和方法

2．2．3 还原石墨烯纳米片的制备

2．2．4 还原石墨烯的自组装成膜

2．2．5 还原石墨烯薄膜电极的制备

2．2．6 测试与表征

2．3 实验结果及分析

2．3．1 石墨烯及石墨烯薄膜的物理表征

2．3．2 石墨烯薄膜电极的电化学表征

2．4 本章小结

3 纳米介孔铂／石墨烯电极的制备及表征

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 实验材料试剂及仪器

3．2．2 电化学实验及方法

3．2．3 还原石墨烯薄膜电极的制备

3．2．4 纳米介孔铂／石墨烯复合电极的制备

3．3 实验结果及分析

3．3．1 不同沉积时间电极对4mM H2O2催化变化趋势

3．3．2 最佳沉积条件下不同电极的FESEM表征

3．3．3 不同沉积时间三种电极铂负载量

3．3．4 不同沉积时间三种电活性面积及粗糙因子

3．3．5 最佳沉积条件下纳米介孔铂电极对O2的催化还原

3．3．6 最佳沉积条件下三种电极对H2O2的催化还原

3．3．7 最佳沉积条件下三种电极对H2O2的i-t响应

3．3．8 传感器对H2O2的i-t响应

3．3．9 传感器的重现性与稳定性

3．4 本章小结

4 结论

参考文献

个人简历

论文发表情况

致谢