1-甲基萘催化蒸汽重整机制研究

摘要

煤热解是一个相对温和的煤结构和组分转变过程，能够产生石油和天然气的替代燃料。热解产物的品质可通过对高温热解蒸气的原位催化提质而得到提高，仅仅需要简单的几步操作就可以获取一些传统石油精炼的产物。煤作为一种极其复杂的混合物，相应的高温煤热解蒸气组分也极其复杂，热解过程和热解蒸气提质过程均涉及极其复杂的反应过程，难以研究其反应机制。因此，本文使用模型化合物1-甲基萘代替真实煤热解蒸气，研究其催化蒸汽重整的反应过程，以指导真实煤热解蒸气催化提质的研究。主要研究内容及成果如下：
　　（1）采用改良的蒸发诱导自组装法，以P123为模板剂，成功合成了NiO/MgO/Al2O3和CuO/Mg/Al2O3复合材料。经表征，所制备材料具有高度有序的蜂窝状介孔结构，较高的比表面积，以及稳定的尖晶石结构。
　　（2）进行了催化剂评价，结果表明：温度、Ni含量、S/C比和空速均对反应产物分布有很大影响。经条件筛选，Ni含量为10％的催化剂在775℃、S/C=0.7、SV=3000 mL gcat-1 h-1达到较优效果；1-甲基萘转化率为100%，且全部生成气体产物，CH4收率高达30.1%，CO收率高达65.9%，碳平衡数据高达98.7%。Cu含量为10%的催化剂在800℃、S/C=0.7、SV=3000 mL gcat-1 h-1时效果较优；1-甲基萘转化率为100%，且全部生成气体产物，CH4收率高达24.4%，CO收率高达69.4%，碳平衡数据高达96.8%。
　　（3）两种催化剂均具有良好的热稳定性和抗积碳性能：其中Ni基催化剂在所有2 h反应后，XRD图谱和还原后的XRD图谱几乎保持一致，没有积碳峰产生；Cu基催化剂在2 h反应后的XRD图谱和还原后的XRD图谱相比，仅新出现了很弱的积碳峰。
　　（4）两种催化剂在50 h耐受性实验中均表现良好：Ni基催化剂在前12 h反应中能够保持最高活性，且经过减活过程再次稳定时仍保有可观的催化活性；Cu基催化剂在前8 h反应中能够保持最高活性，且经过减活过程再次稳定时仍保有一定的催化活性。通过热重分析，认为活性下降的主要原因是积碳覆盖了催化剂表面部分活性位点。

目录

声明

1 绪论

1.1 世界及中国能源结构

1.3 煤热解技术

1.2 中国煤炭资源利用现状

1.4 煤热解蒸气催化提质

1.5 蒸汽重整

1.6 催化剂设计

1.7 本文研究内容和意义

2 介孔Ni/MgO/Al2O3催化剂的制备及评价

2.1 试剂及设备

2.2 介孔Ni/MgO/Al2O3催化剂的制备及分析方法

2.3 介孔Ni/MgO/Al2O3催化剂的反应评价

2.4 反应过程分析

2.5 介孔Ni/MgO/Al2O3催化剂的表征分析

2.6 本章小结

3 介孔Cu/MgO/Al2O3催化剂的制备及评价

3.1 试剂及设备

3.2 介孔Cu/MgO/Al2O3催化剂的制备及分析方法

3.3 介孔Cu/MgO/Al2O3催化剂的反应评价

3.4 介孔Cu/MgO/Al2O3催化剂的表征分析

3.5 本章小结

4 结论与展望

4.1 结论

4.2 展望

参考文献

个人简历及发表文章目录

致谢