过渡金属原子吸附与掺杂单层黑磷的磁性研究

摘要

新型二维材料单层黑磷因其独特的物理和化学特性，受到了国内外研究者的广泛关注。单层黑磷为直接带隙半导体，其载流子迁移率略低于石墨烯但远远高于过渡金属硫化物。它在新型光电器件、自旋电子器件、光电设备、太阳能电池、生物医学等诸多领域具有广泛的应用前景。
　　为更好地促进二维材料在自旋电子学方面的应用，需要对二维材料的电子结构和磁性进行调制，其中比较有效的调制方法就是吸附或掺杂过渡金属元素。同时，双轴应变也能够调控系统的电子结构和磁性。本文采用基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理计算方法，以3×4单层黑磷超级原胞为研究对象，系统探究和分析了3d过渡金属吸附与掺杂单层黑磷的电子结构和磁性行为，研究结果如下:
　　(1)对过渡金属在单层黑磷上吸附的研究发现，过渡金属原子最稳定的吸附位置均在单层黑磷的中空位。除了Ni原子吸附外，其他原子吸附黑磷的体系均有磁性，磁性是由过渡金属原子的3d轨道的交换劈裂引起的。吸附原子的种类不同导致吸附体系呈现出不同的性质:非磁性半导体、稀磁半导体和半金属。这些结果表明黑磷是制造电子自旋器件的理想材料。
　　(2)对过渡金属替位掺杂单层黑磷的研究发现，除了Sc和Co原子的掺杂体系没有磁性，其它原子的掺杂体系均有磁性，且磁矩大小由掺杂原子的种类决定。通过对态密度图和自旋电荷密度图的分析，得到磁性主要由杂质原子3d轨道的贡献。这些研究结果为自旋电子器件的制备及相关实验研究提供了一定的理论参考。
　　(3)对应变调控掺杂体系磁性的研究表明，应变可有效调控Fe-BP和Mn-BP掺杂系统的磁矩。随着双轴拉伸应变的增加，Fe-BP掺杂系统的磁矩发生了一个从1.0μB到3.0μB的突变;随着双轴压缩应力的增大，Mn-BP掺杂系统的磁矩发生了一个从4.0μB到2.0μB的突变。这些突变实现了低自旋和高自旋之间的转变，可得到一个良好的自旋磁性开关。同时通过态密度分析了双轴应变对过渡金属掺杂黑磷系统电子结构和磁性影响的原因。这些结果都表明了基于黑磷的过渡金属掺杂在自旋电子学器件中的应用前景。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 黑磷的概述

1．2 黑磷的制备

1．3 黑磷的性质

1．3．1 几何结构

1．3．2 黑磷的电学性质

1．3．3 黑磷的磁性

1．3．4 黑磷的吸附和掺杂效应

1．3．5 黑磷的各向异性与外加场效应

1．4 黑磷的应用

1．5 主要研究内容

第二章 理论和计算方法

2．1 密度泛函理论(DFT)

2．1．1 Hohenberg-Kohn定理

2．1．2 Kohn-Sham方程

2．1．3 交换相关能量泛函

2．2 布洛赫定理和超原胞模型

2．2．1 布洛赫定理

2．2．2 超原胞模型

2．3 缀加平面波函数(PAW)

2．4 VASP程序包

第三章 3d过渡金属原子在单层黑磷上的吸附

3．1 引言

3．2 计算方法和模型

3．2．1 计算方法

3．2．2 模型介绍

3．3 计算结果和讨论

3．3．1 稳定结构

3．3．2 吸附能和磁性

3．3．3 能带结构

3．3．4 自旋密度

3．3．5 电子态密度

3．4 结论

第四章 3d过渡金属原子在单层黑磷上的替位掺杂以及双轴应变对其磁性的调控

4．1 引言

4．2 计算方法和模型

4．2．1 计算方法

4．2．2 模型介绍

4．3 过渡金属原子在单层黑磷上的替位掺杂

4．3．1 结合能和磁性

4．3．2 差分电荷和自旋电荷密度

4．3．3 电荷态密度

4．3．4 电荷转移

4．4 双轴应力对TM-BP掺杂系统磁性和结构的调控

4．4．1 应力对TM-BP掺杂系统电子结构和磁性的影响

4．4．2 应力下Fe和Mn掺杂BP系统电子结构的演变

4．5 结论

第五章 总结与展望

5．1 论文总结

5．2 论文展望

参考文献

致谢

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