基于离子液体的氮掺杂碳点的制备及其在Hg2+检测中的应用

摘要

碳量子点（简称碳点），是一类粒径小于10nm、单分散的近球形碳基纳米材料。由于其具有较低的毒性，良好的生物相容性，较强的化学稳定性和溶解性，宽的激发发射光谱等优异性能而在生物成像、传感器、催化及能量转移/储存等领域得到了广泛的应用。虽然有关碳点的研究始终吸引着科学家们的研究热情，且取得了长足的进展，但是目前仍然存在着量子产率较低、固态时易猝灭、形成机理研究不深入等问题。鉴于上述问题，本论文以多种离子液体为前驱体/钝化剂，设计并制备了一系列新型的氮掺杂荧光碳点(N-CDs)，并围绕上述问题进行了初步的探究。本文得到了国家自然科学基金资助(Nos.21573058，21303044，21173070)，主要工作和研究结果如下:
　　1.以1-丁基-3-甲基咪唑氯([C4mim]Cl)和天冬酰胺为碳源和氮源，一步热解制备了量子产率为20.9％的氮掺杂荧光碳点。该碳点分散于水中，显示出蓝绿色荧光，而干燥后得到的氮掺杂碳点粉末在紫外灯照射下，显示出黄色荧光。将其作为荧光探针应用于Hg2+检测时，该碳点表现出了较好的选择性，且最低检测限为3.2nM。
　　2.利用水热法处理碳酸胍和柠檬酸，制备了量子产率高(52％)、水溶性好的氮掺杂荧光碳点。所制备的荧光碳点具有较高的抗光漂白性、较强的抗盐性以及pH响应的性质，同时还具有下转换荧光行为和上转换荧光行为。结果表明，随着反应时间的延长，碳点的量子产率逐渐增加。此外，该荧光碳点被成功地作为荧光探针应用于Hg2+的检测。
　　3.以聚乙二醇(PEG2000N)为碳源，1-丁基-3-甲基咪唑溴([C4mim]Br)离子液体为钝化剂，无机酸为促进剂，水热法合成了量子产率高达43％的氮掺杂荧光碳点。结果表明，所制备的荧光碳点既能分散在水中显示出蓝色荧光，又能分散在多种有机溶剂中显示出绿色荧光，同时还具有下转换荧光性质和上转换荧光行为。特别是，该碳点在强酸条件下仍然能够保持较高的荧光强度。制备过程中，加入H+的浓度对所制备碳点的荧光强度和量子产率有较大的影响。通过对产物的表征与分析，推测H+能够促进碳点表面-COOH/-OH的生成，从而促进其与离子液体中咪唑环的结合，最终增强了碳点的荧光性能。
　　本论文初步探究了基于离子液体的碳点的制备、应用及其形成机理，在一定程度上克服了量子产率较低以及固态碳点易猝灭的问题，为高性能碳点的制备提供了研究思路。

目录

摘要

第一章 绪论

1．1 碳点的概述

1．2 碳点的制备

1．2．1 自上而下法

1．2．2 自下而上法

1．2．3 离子液体在碳纳米材料合成中的应用

1．3 碳点的结构和性质

1．3．1 碳点的结构特征

1．3．2 碳点的光学性质

1．3．3 荧光机理

1．3．4 细胞毒性

1．4 碳点的应用

1．4．1 生物成像

1．4．2 纳米医学

1．4．3 催化

1．4．4 发光二极管

1．4．5 传感器

1．6 本文的研究思路及主要内容

第二章 水热处理碳酸胍及柠檬酸制备高量子产率的氮掺杂碳点

2．1 引言

2．2 实验

2．2．1 实验仪器与试剂

2．2．2 氮掺杂碳点的制备

2．2．3 量子产率的测定

2．2．4 氮掺杂碳点应用于汞离子的检测

2．3 结果与讨论

2．3．1 碳点的结构表征

2．3．2 氮掺杂碳点的光学性能

2．3．3 氮掺杂碳点应用于汞离子的检测

2．4 小结

第三章 一步热解1-丁基-3-甲基咪唑氯及天冬酰胺制备氮掺杂碳点

3．1 引言

3．2 实验

3．2．1 实验仪器与试剂

3．2．2 氮掺杂碳点的制备

3．2．3 氮掺杂碳点应用于汞离子的检测

3．3 结果与讨论

3．3．1 碳点的结构表征

3．3．2 氮掺杂碳点的光学性能

3．3．3 氮掺杂碳点应用于汞离子的检测

3．4 小结

4．1 引言

4．2 实验

4．2．1 实验仪器与试剂

4．2．3 氮掺杂碳点的制备

4．3 结果与讨论

4．3．2 氮掺杂碳点的表征

4．3．3 氮掺杂碳点的光学性能

4．3．4 H+浓度对碳点结构和性质的影响

4．3．5 氮掺杂碳点的形成机理

4．4 小结

第五章 结论与展望

参考文献

致谢

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