介体催化高氯酸盐生物降解机理及动力学研究

摘要

高氯酸盐在工业中的广泛应用，造成了日益严峻的环境和生态污染，因此，如何经济、合理、有效的处理高氯酸盐废水成为环保领域现阶段的研究重点和热点。当前已经有高氯酸盐的降解方法，但是研发出经济适用，有效的方法十分重要。已有研究表明，氧化还原介体可加快电子传递从而提高生物反应转化速率，但现有研究涉及的介体种类较单一，且缺乏介体调控高氯酸盐转化机理的指导。故本课题分离并筛选了一株高氯酸盐降解菌，构建水溶性/非水溶性介体催化强化高氯酸盐降解的研究体系，对反应特性及其机理开展系统研究，并得出以下结论:
　　选取实验室驯化成熟的高氯酸盐降解污泥为菌源，分离并筛选了一株高氯酸盐降解菌，经形态学观察、生理生化特性考察和分子生物学分析，鉴定菌GWF属于Acinetobacter bereziniae菌;该菌属于革兰氏阴性兼性厌氧菌菌;考察了其生长特性和降解高氯酸盐影响因素，初步探讨了氧化还原介体加速菌株GWF降解高氯酸盐的机理。结果表明:菌GWF降解高氯酸盐的最适温度为30℃，pH值为7.5～8.5，碳源(NaAC)浓度为1.2g/L，最佳碳氯比为10∶1。0～30mg/L NO3有利于ClO4-降解;ClO3-0.2～1.0mM抑制ClO4-降解;SO42-对 ClO4-降解的影响与其浓度有关;此外，ClO2-的投加抑制ClO4-降解，并且ClO4-降解过程中可能没有ClO2-的积累或ClO2-的积累量相当少。
　　五种水溶性氧化还原介体均可加速降解高氯酸盐，其加速顺序为:α-AQS＞AQDS＞1，5-AQDS＞2，7-AQDS＞AQS＞空白，其中α-AQS加速效果明显，为最优介体，投加量在0.178～1.422mM之间对ClO4-的降解均有加速作用;在30℃条件下，初始pH值为7.5～8.0时，α-AQS对ClO4-降解催化加速作用最明显;在降解ClO4-的过程中;α-AQS的投加减缓了ClO3-对ClO4-降解的抑制作用，但并没有减缓ClO2-对ClO4-降解的抑制作用。氧化还原介体的循环伏安特性分析表明，α-AQS的氧化还原可逆性相对较强，故其加速菌GWF降解ClO4-的效果最好。
　　五种非水溶性介体对菌GWF降解高氧酸盐均有加速作用，其中，1，5-二氯蒽醌加速效果最明显为最优介体;投加浓度为0.036mM、35℃、初始pH值7.5、1.2g/LNaAC和碳氯比10∶1时，最适宜1，5-二氯蒽醌加速ClO4-降解;ClO3-是ClO4-降解为Cl-的限速步骤，并且有少量的ClO3-的积累;1，5-二氯蒽醌可能催化了ClO2-的降解，同时减弱了ClO2-对亚氯酸盐歧化酶的毒害作用;ClO4-的降解过程中pH值和ORP值分别稳定在7.2～8.0和-420mV左右。1，5-二氯蒽醌加速降解ClO4-的作用最明显，可能是由于其氧化还原反应的可逆性较好的原因。

目录

声明

摘要

第1章 绪论

1．1 高氯酸盐的来源、危害与污染现状

1．1．1 高氯酸盐的来源与危害

1．1．2 高氯酸盐的污染现状

1．2 高氯酸盐废水处理技术

1．2．1 物化法

1．2．2 生物处理法

1．3 氧化还原介体应用现状

1．4 高氯酸盐废水处理技术存在的问题□ 研究内容及意义

1．4．1 高氯酸盐废水处理技术存在的问题

1．4．2 研究内容

1．4．3 研究意义

第2章 高氯酸盐降解菌的筛选及特性研究

2．1 实验材料

2．1．1 菌种来源

2．1．2 实验仪器及设备

2．1．3 实验试剂

2．1．4 培养基及其组分

2．1．5 实验方法

2．2 实验内容

2．2．1 菌株分离与筛选

2．2．2 菌株鉴定及进化分析

2．2．3 菌株的生长及降解特性研究

2．3 结果与讨论

2．3．1 高氯酸盐降解菌的分离与筛选

2．3．2 高氯酸盐降解菌的鉴定及进化分析

2．3．3 高氯酸盐降解菌的生长及降解特性研究

2．4 本章小结

第3章 水溶性介体调控高氯酸盐的降解特性研究

3．1 实验材料与方法

3．1．1 菌种来源

3．1．2 实验试剂

3．1．3 培养基及其组成

3．1．4 实验仪器及装置

3．1．5 实验方法

3．2 实验内容

3．2．1 高效水溶性氧化还原介体的筛选

3．2．2 水溶性介体调控高氯酸盐降解特性的研究

3．2．3 水溶性介体调控高氯酸盐降解动力学的初步探究

3．3 结果与讨论

3．3．1 高效水溶性氧化还原介体的筛选

3．3．2 水溶性介体调控高氯酸盐降解特性的研究

3．3．3 水溶性介体调控高氯酸盐降解动力学的初步探究

3．4 本章小结

第4章 非水溶性介体调控高氯酸盐降解特性研究

4．1 实验材料与方法

4．1．1 菌种来源

4．1．2 实验试剂

4．1．3 培养基及其组成

4．1．4 实验仪器及装置

4．1．5 实验方法

4．2 实验内容

4．2．1 筛选高效非水溶性氧化还原介体

4．2．2 非水溶性集体调控高氯酸盐降解特性的研究

4．2．3 非水溶性介体调控高氯酸盐降解动力学初步探究

4．3 结果与讨论

4．3．1 高效非水溶性氧化还原介体的筛选

4．3．2 非水溶性介体调控高氯酸盐降解特性研究

4．3．3 非水溶性介体调控高氯酸盐降解动力学初步探究

4．4 本章小结

结论

参考文献

攻读硕士学位期间所发表的论文

致谢