整体多孔碳材料的制备及其高效分离抗生素的研究

摘要

随着水体中抗生素污染的逐年增加，抗生素去除方法的研究引起了国内外的广泛关注。目前可行的污染物控制手段之一就是通过减少抗生素的日用量来减排。除此之外，有效治理环境中抗生素的新技术和新方法的开发和应用也极其重要。 多孔碳材料在许多领域表现出潜在的应用价值，包括催化、吸附、药物传递、环境保护等。本课题针对目前关注的严重抗生素污染问题，利用碳材料具有比表面积大，具有丰富的孔结构等特性，以头孢氨苄为抗生素模型，研究碳材料对抗生素的吸附行为。传统的碳材料应用于污染物的吸附时均为粉体状态，吸附后不利于污染物的回收，因此我们的目标是使用经济的材料制备三维多孔碳整料，这将极大程度上保证了污染物的回收处理，将对环境保护和人类的可持续发展具有非常重要的意义。主要研究内容如下: (1)利用商业海绵为模板和碳前躯体，正硅酸乙酯(TEOS)作为“形貌支撑骨架”，硝酸镍为催化剂制备具有互联大孔的整体碳材料以探究在吸附抗生素方面的应用。商业聚氨酯海绵(PU foam)同时充当模板和碳前体。通过介孔二氧化硅捕获由PUfoam热解的碳质有机气体，介孔二氧化硅均匀地涂覆在PU foam的分支上，然后通过高温处理在Ni物质的催化下转化成碳。PU foam的几何形状和互连网络保存在三维多孔碳整块(TD-HPCM)中，具有大的比表面积(1111m2/g)和均匀的中孔尺寸(6.7nm)。 (2)利用间苯二酚和六次甲基四胺(HMT)的自聚合反应在水热的条件下合成整体碳材料。通过简单的自组装方法，通过一锅水热法合成氮掺杂的多孔碳单块(N-PCM)。HMT在水热过程中分解成甲醛和氨，分别用作部分碳前体和氮源。然后，在氨的催化下，通过甲醛和间苯二酚的自组装形成整体式聚合物。在退火过程之后，制备N-PCM。具有可定制宏观结构的N-PCM具有高比表面积(1124m2/g)，丰富的多孔结构和合理的N含量(2.1％)。 (3)具体研究了TD-HPCM和N-PCM对抗生素头孢氨苄溶液的吸附效果，分别从吸附平衡、吸附动力学、热稳定性、循环再生能力来详细探究吸附性能，制备的两种整体碳材料均具有优异的吸附性能。实验结果表明，TD-HPCM的最大吸附量为288.4mg/g，平衡数据复合Freundlich模型，动力学数据符合准二级吸附动力学过程。N-PCM的最大吸附量为305.2mg/g，平衡数据复合Langmuir模型，动力学数据符合准二级吸附动力学过程。