渤海湾动物中多溴联苯醚的富集代谢

摘要

多溴联苯醚（PBDEs）是一类具有环境稳定性、亲脂性强、生物体内难代谢和不易降解等特点，可以通过食物链富集，能够通过蒸发-冷凝等过程随大气远距离传输的持久性有机污染物。多溴联苯醚作为一种环境内分泌干扰物，可对生物体及人类产生毒性效应。
　　本文采用凝胶渗透色谱法和硅胶净化法对渤海湾海洋动物样品进行净化、分离，应用GC-MS分析测定了生物样品中的多溴联苯醚（PBDEs）及其代谢产物（OH-PBDEs和MEO-PBDEs），目标化合物的方法检出限分别为PBDEs：0.2-1.2 pg/g干重，代谢产物：0.7-3.2 pg/g干重；回收率分别为PBDEs：74％-120％，代谢产物：70％-110％。
　　该研究对渤海湾北塘口、大沽口、歧口和高沙岭四个潮间带的多种动物样品中的PBDEs及其代谢产物的污染现状、分布特征及可能原因进行了分析，初步研究了这些污染物在渤海湾的环境行为。研究结果表明：
　　一、PBDEs在渤海湾的富集
　　在定量的PBDEs中，除 BDE28未被检出外，BDE47，BDE99，BDE100，BDE153，BDE154和BDE209的在所有样品中均被检测出来；BDE209是主要检出物，其次是BDE47。
　　测定的渤海湾北塘口11种海洋动物中，PBDEs的含量分布依次为墨斗鱼（4.00 ng/g）>狼鱼（2.55 ng/g）>章鱼（2.50 ng/g）>螃蟹（2.32 ng/g）>皮皮虾（2.21 ng/g）>扁玉螺（2.00 ng/g）>鲬鱼（1.92 ng/g）≈矛尾复鰕虎鱼（1.92 ng/g）>舌鳎（1.86 ng/g）>大虾（1.69 ng/g）>浮游动物（1.17ng/g）。生物体中PBDEs的含量受多种因素的影响，存在一定的营养级关系，但不严格随营养级的升高而升高。
　　对渤海湾四个潮间带的皮皮虾和矛尾复鰕虎鱼中PBDEs的含量进行了测定分析，发现PBDEs在渤海湾四个潮间带的污染分布主要集中在北塘口和大沽口；渤海湾PBDEs的污染水平相对于其它国家来说，较低；但是与中国其他地区相比，污染较高。
　　对矛尾复鰕虎鱼不同组织中PBDEs的含量进行了测定分析，发现BDE47，BDE99，BDE100，BDE153和BDE154，以及这些化合物的总量在每个潮间带的矛尾复鰕虎鱼各组织中的分布具有相似性，都是内脏>鳃>肌肉；BDE209的分布则不相同，但∑PBDEs（BDE28，47，99，100，153，154和209）在内脏中最高。
　　对北塘口脉红螺的分析发现，雄性脉红螺中PBDEs的含量（1.74ng/g）高于雌性脉红螺（1.38ng/g）。PBDEs在脉红螺的组织分布为：消化腺和性腺组织中含量最高，肌肉组织中含量最低；而BDE209的分布具有性别差异。
　　PBDEs在鱼类和脉红螺不同组织中的含量表明，内脏组织（消化腺）可以作为海洋环境中PBDEs污染现状的指示器官；墨斗鱼的特点及其 PBDEs含量也使其可以作为海洋污染的生物指示物。
　　二、PBDEs在渤海湾的代谢
　　在定量的PBDEs代谢产物中，6-OH-BDE47、6-OH-BDE99、6-MEO-BDE47和2'-MEO-BDE68的检出率为100％，主要检出物是6-OH-BDE47。
　　渤海湾动物体中PBDEs代谢产物的含量表明，PBDEs的代谢产物在渤海湾的污染分布主要集中在歧口区域；PBDEs的代谢产物在渤海湾的污染水平与国内外相比，较轻。
　　对北塘口、大沽口和歧口三个潮间带的舌鳎不同组织（鱼头、肌肉）进行了PBDEs代谢产物的测定分析，结果表明，鱼头中PBDEs代谢产物的含量高于肌肉。OH-PBDEs的高含量可能与PBDEs的代谢转化、环境中OH-PBDEs的含量、MeO-PBDEs的去甲基化作用生成 OH-PBDEs有关。
　　本研究对PBDEs在渤海湾动物体内的富集代谢的研究结果，对进一步研究 PBDEs对渤海湾生态系统健康的影响提供基础数据；为渤海湾的环境保护技术制定提供技术支撑；为我国履行斯德哥尔摩公约提供科学依据。

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前 言

第 1 章 PBDEs 概 述

1.1 PBDEs 的结构特性、毒性及应用

1.2 PBDEs 的污染来源及现状

1.3 PBDEs 的环境行为

1.4 PBDEs 的代谢产物

1.5 研究区域概况

1.6 选题的意义和内容

第 2 章 PBDEs 及其代谢产物的实验方法

2.1 样品的采集与保存

2.2 实验条件

2.3 分析方法

2.4 质量控制/质量保证

第 3 章 渤海湾动物对 PBDEs 的富集特性

3.1 PBDEs 在渤海湾多种海洋动物中的污染水平

3.2 PBDEs 在渤海湾的空间分布

3.3 PBDEs 在渤海湾生物中的组织分布特征和指示生物

3.4 本章小结

第 4 章 渤海湾动物体内 PBDEs 的代谢

4.1 PBDEs 代谢产物在多种环境介质中的分布

4.2 PBDEs 代谢产物在渤海湾的污染水平

4.3 本章小结

第 5 章 结论与展望

参考文献

致谢

硕士研究生期间发表论文