基于内滤效应的荧光碳量子点适配体传感器体系构建与检测应用

摘要

碳点是一种由石墨化的碳核和无定型的碳组成的新型纳米材料，其表面拥有丰富的官能团，粒径通常是小于10nm，类球型结构，无毒、无害且拥有良好的荧光特性。其合成碳点的原料廉价易得，合成方法简单而众多，尤其水热法深受研究者青睐。到目前为止，碳点在生物成像、传感、催化等领域都有广泛的应用。尽管取得了这些较大的研究突破，但是以适配体作为识别分子，构建纳米金（AuNPs）对碳点（CDs）内滤效应的荧光适配体传感策略鲜有报道。因此，本课题研究内容主要以碳点制备和表征方面着手，结合核酸适配体来构建荧光适配体传感器用于食品安全检测。研究的主要包括以下2个部分： (1)构建了基于纳米金对碳点内滤效应的啶虫脒适配体传感器。该传感器以碳点的荧光变化作为检测信号，无靶标存在时，S-18适配体序列包裹在AuNPs表面使其有效地淬灭碳点的荧光。加入啶虫脒农药后，适配体序列将优先与其结合形成靶标-适配体复合物。此时没有适配体保护的AuNPs暴露在高浓度盐离子下发生聚集，聚集后AuNPs的吸收光谱不再与碳点的荧光发射光谱重叠，从而溶液体系呈现出较高荧光。论文对碳点的性质进行了广泛的表征，也研究了适配体传感器构建的一些关键参数，如AuNPs的类型和浓度等。在最优条件下，所构建的适配体传感器对啶虫脒的最低检测限为1.08μg·L-1，线性检测范围为5～100μg·L-1，并且对啶虫脒农药展现出优异的检测特异性。此外，该荧光适配体传感器在加标真实样品的检测中显示出良好的准确度和回收率，表明该荧光适配体传感器在食品分析和环境检测领域具有应用价值。 (2)在上述工作基础上制备新的碳点，进一步改良了基于内滤效应的适配体传感器，并将其用于抗生素残留检测。改良后的碳点在相同浓度淬灭剂处理下具有更高的淬灭效率（达到65%），有效地解决了实际检测中荧光背景较高导致灵敏度下降问题。在最优条件下，所构建的适配体传感器检测限低至0.018μM，线性范围为0.04～0.24μM，并对其他竞争性抗生素有很高的特异性性。用于加标奶中的卡那霉素的测定，回收率在90.0%～98.3%之间，因此，该方法是一种快速检测牛奶及其他动物源性食品中卡那霉素的有效的方法。 总之，本论文选择适配体作为靶标特异性识别分子，应用纳米金对碳点的内滤效应，建立了新型的荧光适配体传感器，并将其应用于食品中啶虫脒农药及卡那霉素抗生素残留检测。本文建立的传感器不需要对碳点和适配体进行修饰，具有可靠性强、检测成本低、操作便捷等优势。

目录

第一章 绪论

1.1 碳点

1.1.1碳点的介绍

1.1.2 碳点的制备

1.1.3 碳点的性质

1.1.4 碳点的应用

1.1.5 碳点的荧光分析

1.2 碳点的荧光淬灭

1.2.1淬灭机理的简介

1.2.2 碳点淬灭机制的应用

1.2.3 荧光淬灭机制的应用发展趋势

1.3 核酸适配体

1.3.1 核酸适配体简介

1.3.2 核酸适配体的应用

1.3.3 面临问题及发展趋势

1.4 内滤效应的荧光分析策略

1.5 本课题的立题意义和主要研究内容

参考文献

第二章 新型荧光适配体传感器用于啶虫脒啶农药检测

2.1 前言

2.2 实验材料

2.2.1 试剂与材料

2.2.2 主要仪器

2.2.3 碳点制备

2.2.4 不同种类纳米金的制备

2.2.5 啶虫脒农药的检测过程

2.2.6 实际样品处理

2.3 结果与讨论

2.3.1 碳点表征

2.3.2 传感器原理的证实

2.3.3 传感器的条件优化

2.3.4 灵敏度实验

2.3.5 特异性实验

2.3.6 实际样品检测

2.4 本章小结

参考文献

第三章 高灵敏度和特异性的卡那霉素荧光适配体传感器构建及应用

3.1 前言

3.2 实验材料及方法

3.2.1主要试剂

3.2.2 主要仪器

3.2.3 碳点的制备

3.2.4 卡那霉素的检测过程

3.2.5 实际样品检测

3.3 结果与讨论

3.3.1碳点的性能

3.3.2 传感原理的证实

3.3.3 条件优化

3.3.4 灵敏度实验

3.3.5 特异性实验

3.3.6 加标实样中卡那霉素的测定

3.4 本章小结

参考文献

第四章 结论与展望

4.1 研究结论

4.2 创新点

4.3 研究展望

致谢

附录

声明