乙醇部分氧化制氢催化剂的制备、表征及催化性能的研究

摘要

采用共沉淀法，分别制备了Au/CeO2、Au/ZnO、Au/Al2O3和Au/Fe2O3催化剂，并用XRD、BET、H2-TPR、O2-TPO、C2H5OH-TPD等对催化剂的晶相结构、比表面积、还原性能、抗积炭性及吸附性能进行了表征，以乙醇部分氧化反应为探针反应，考察了催化剂的活性和选择性。结果表明，Au/CeO2催化剂表现出了较好的活性和选择性，在450℃时，催化剂的乙醇转化率达到了100％，H2选择性达到了60.3%。在此基础上，在Au/CeO2催化剂中掺入不同含量的碳纳米管(CNTs)，考察CNTs含量对Au/CeO2催化剂催化性能的影响，掺入适量的CNTs能促进催化剂的氧化能力和吸附能力，以及增大催化剂的比表面积，有利于提高催化剂的活性和抗积碳性。
　　 采用共沉淀法分别制备了Ni/CeO2、Ni/ZnO、Ni/Al2O3和Ni/Fe2O3催化剂，并对催化剂的晶相结构、比表面积、还原性能、抗积炭性及吸附性能进行了表征，考察了催化剂的活性和选择性进行了表征。结果表明，Ni/CeO2催化剂表现出了较好的活性和选择性，在450℃时，乙醇转化率达到了100%，H2选择性达到了38.9%。同时在Ni/CeO2催化剂中掺杂Fe2O3、MnO2和La2O3氧化物，制备了Ni/Fe2O3-CeO2、Ni/La2O3-CeO2和Ni/MnO2-CeO2催化剂，掺杂Fe2O3有利于比表面积的增大，同时增强催化剂的的乙醇吸附能力，提高催化剂的活性。Ni/Fe2O3-CeO2中的Fe2O3含量对催化剂的结构和性能有着较大的影响，适量的Fe2O3的存在有利于CeO2粒度的减小和晶格氧的形成，催化剂的乙醇吸附能力和氧化能力增强，催化剂具有较好的活性与抗积碳性。Fe2O3掺杂量为10%的Ni/Fe2O3-CeO2催化剂在500℃时，乙醇转化率高达82.4%，氢气选择性69.3%。
　　 同时探讨了制备方法对Ni/Fe2O3-CeO2催化剂的性能影响，分别用多元醇法、共沉淀法和水热法分别制备了Ni/Fe2O3-CeO2催化剂，结果表明，用多元醇法制备的Ni/Fe2O3-CeO2催化剂活性及稳定性较好，反应40h后乙醇的转化率保持100%，氢气选择性为60%。