适配体调控掺N碳点催化活性SERS/荧光光谱检测水胺硫磷

摘要

本文主要介绍了适配体及表面增强拉曼散射光谱技术、荧光光谱技术等研究进展。综述了水胺硫磷分析检测的研究进展。建立了适配体调控掺N碳点催化活性SERS(Surface-enhanced Raman scattering)/荧光光谱法，并用于检测水胺硫磷。简要讲述本课题研究内容和研究意义。具体研究工作如下： 氮掺杂碳点（CDN）对四甲基联苯胺（TMB,3,3',5,5'-Tetramethylbenzidine）的氧化具有强催化作用，在银纳米溶胶基质中1615cm-1处具有强SERS活性。适体（Apt）可以吸附在CDN表面，可以抑制其催化活性，产生的TMB的氧化产物（TMBox,TMB oxidation product）减少，SERS强度和吸收都减弱。当加入目标分子水胺硫磷（IPS）时，它形成稳定的Apt-IPS结合物和游离CDN，催化活性恢复，并且SERS和吸收均线性增强。在此基础上，我们提出了一种新的SERS定量分析方法，用于测定0.03-1.5μg/L IPS，检出限为0.011μg/L。 通过微波高压法快速制备强荧光和高催化能力的N-掺杂碳点（CDN），并通过电子显微镜（EM），激光散射，红外光谱（IR）和它们的荧光光谱表征。发现CDN对3,3',5,5'-四甲基联苯胺氢氧化物（TMB-H2O2）的荧光反应具有强烈的催化作用，TMB的氧化产物（TMBOX）在406nm处产生较强荧光信号。适体（Apt）被吸附在CDN表面上，由于催化活性的抑制，其削弱了荧光强度。当加入目标分子IPS时，它与Apt反应形成稳定的结合物和游离CDN，其恢复催化活性，荧光增强。使用TMBOX作为荧光探针，建立了一种测定0.025-1.5μg/L IPS的高灵敏度纳米催化方法，检出限为0.015μg/L。将CDN荧光探针与Apt-IPS反应相结合，建立了一种新的CD荧光方法，用于简单快速地测定0.25-1.5μg/L IPS，检出限为0.11μg/L。

目录

1 绪论

1.1 纳米等离子体

1.2 表面增强拉曼散射光谱分析技术（SERS）

1.3 SERS基底

1.3.1 固相基底

1.3.2 纳米溶胶基底

1.4 SERS定量分析方法

1.4.1 SERS外标法

1.4.2 SERS内标法

1.4.3 SERS化学计量学方法

1.5 高选择性SERS定量分析的应用

1.5.1 核酸适配体分析

1.5.2 免疫SERS分析

1.5.3 酶催化SERS分析

1.6 分子荧光光谱技术及应用

1.6.1 分子荧光的产生条件

1.6.2 分子荧光与分子结构的关系

1.6.3 分子荧光光谱技术的分析进展

1.7 碳量子点的研究进展

1.7.1碳量子点的制备方法进展

1.7.2 碳量子点的特征

1.7.3 碳量子点的催化作用

1.7.4碳量子点在SERS分析中的应用

1.7.5碳量子点在荧光分析中的应用

1.8 3,3',5,5'-四甲基联苯胺（TMB）的研究进展

1.9 水胺硫磷的分析研究进展

1.9.1 水胺硫磷的存在及检测意义

1.9.2 水胺硫磷的分析进展

1.10 本课题研究的工作内容

1.11 本课题研究的意义

2 掺N碳点催化SERS反应及其用于适配体测定痕量水胺硫磷

2.1 实验部分

2.1.1仪器

2.1.2 试剂

2.1.3碳点制备方法

2.2 结果与讨论

2.2.1 分析原理

2.2.2表面增强拉曼光谱

2.2.3紫外吸收光谱

2.2.4 纳米催化和适配体抑制作用

2.2.5 扫描电镜

2.2.6 能谱

2.2.7 激光散射

2.2.8条件优化

2.2.9 干扰离子的影响

2.3 结论

3 简便灵敏的适配体调控碳点催化荧光法测定水胺硫磷

3.1 实验部分

3.1.1仪器

3.1.2 试剂

3.1.3碳点制备方法

3.1.4实验方法

3.2 结果与讨论

3.2.1 分析原理

3.2.2荧光光谱

3.2.3 纳米催化和适配体抑制作用

3.2.4 扫描电镜图

3.2.5 激光散射

3.2.6条件优化

3.2.7 干扰离子的影响

3.2.8 工作曲线

3.2.9样品分析

3.3 结论

参考文献

攻读硕士学位期间发表论文

致谢

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