介质阻挡放电水上等离子协同Pt-TiO2光催化降解17β-雌二醇的研究

摘要

17β-雌二醇(E2)作为一种常见的环境激素，广泛存在于各种水体环境中，被认为是雌激素活性最强的环境激素。因此开发一种有效降解水中E2的处理技术具有重要意义。采用介质阻挡放电水上等离子(DBDow)协同Pt-TiO2光催化技术对E2进行降解，研究了该体系的协同处理效果，考察了峰值电压、E2初始浓度、初始pH值和Pt-TiO2投加量等因素对E2降解效果的影响，并进行动力学分析。此外，还测定了DBDow协同Pt-TiO2光催化降解E2的中间产物，并推出了可能的降解路径。主要的研究结果如下:
　　(1) DBDow协同Pt-TiO2光催化技术对E2有较好的处理效果，还提高了能源利用率。处理30 min后，单独DBDow体系对E2去除率和能源利用率仅为72％和329.2×10-6 g/kW·h。向DBDow体系中投加TiO2光催化剂，E2去除率和能源利用率分别为94％和439.4×10-6 g/kW·h，说明TiO2起到了很好的光催化降解作用;而向DBDow体系投加Pt-TiO2光催化剂，E2去除率和能源利用率分别为98％和468.1×10-6 g/kW·h，说明Pt的掺杂促进了TiO2的光催化效果。
　　(2) DBDow协同Pt-TiO2光催化技术对E2的降解过程符合一级反应动力学模型。在峰值电压为12 kV，E2初始浓度为400μg/L，pH为2，Pt-TiO2投加量为50 mg/L时，反应速率常数最大，k达到0.2227 min-1。
　　(3)通过超高效液相色谱/高分辨质谱联用仪(UPLC-QTOF-MS)对DBDow协同Pt-TiO2光催化降解E2的中间产物进行测定分析，得出6种中间产物，并推断出其可能的降解路径。从降解路径中分析可知，协同体系中O3、·OH和h+等活性物质在降解E2的过程中起到了重要的作用。

目录

声明

摘要

符号说明

第一章 绪论

1．1 E2的来源和危害

1．2 E2的处理研究现状

1．2．1 O3氧化技术

1．2．2 光化学氧化技术

1．3 介质阻挡放电水上等离子技术

1．3．1 介质阻挡放电水上等离子体的产生

1．3．2 介质阻挡放电水上等离子体的作用机理

1．3．3 介质阻挡放电水上等离子技术在水处理中的研究现状

1．4 提高TiO2光催化活性的方法

1．4．1 半导体复合

1．4．2 金属离子掺杂

1．4．3 贵金属掺杂

1．5 研究意义和研究内容

1．5．1 课题的提出

1．5．2 研究目标

1．5．3 研究内容

1．5．3 技术路线

第二章 Pt-TiO2催化剂制备与表征

2．1 实验材料与方法

2．1．1 实验试剂

2．1．2 实验仪器

2．1．3 Pt-TiO2的制备方法

2．1．4 Pt-TiO2的表征方法

2．2 结果与讨论

2．2．1 FE-SEM和EDS表征

2．2．2 XRD和BET的表征

2．2．3 UV-Vis漫反射表征

2．3 本章小结

第三章 DBDow协同Pt-TiO2光催化降解E2的研究

3．1 实验材料与方法

3．1．1 实验试剂

3．1．2 实验仪器

3．1．3 实验装置

3．1．4 实验方法

3．1．5 分析方法

3．2 实验结果与讨论

3．2．1 协同效果的比较

3．2．2 影响因素的研究

3．2．3 反应动力学的研究

3．3 本章小结

第四章 E2降解机理分析

4．1 实验材料与方法

4．1．1 实验试剂

4．1．2 实验仪器

4．1．3 实验装置

4．1．4 实验方法

4．1．5 分析方法

4．2 实验结果与讨论

4．2．1 中间产物的测定

4．2．2 降解路径的推测

4．3 本章小结

第五章 结论与建议

5．1 结论

5．2 建议

参考文献

致谢

攻读学位期间发表的学术论文及科研成果情况