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Fe2O3和Cu2O半导体纳米材料的制备及其在光电化学分解水中的应用基础研究

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第一章 绪论

1.1 引言

1.2 光电化学催化分解水概述

1.3 本论文的选题思路及研究内容

第二章 实验技术与表征方法

2.1 主要药品和试剂

2.2 实验仪器和测试仪器

2.3 表征方法

第三章 结合体相和表相改性策略协同提高Fe2O3光阳极的光电化学分解水性能研究

3.1 引言

3.2 Fe2O3光阳极的制备

3.3 Fe2O3光阳极的结构和成分表征

3.4 Fe2O3光阳极的PEC分解水性能研究

3.5 Fe2O3光阳极的电化学性能探讨及其机理探讨

3.6 本章小结

第四章:高催化活性的Cu2O光阴极的制备及其在光电化学分解水中的性能研究

4.1 引言

4.2 Cu2O光阴极的制备

4.3 Cu2O光阴极的结构和成分表征

4.4 Cu2O光阴极的PEC分解水性能研究

4.5 本章小结

第五章 总结与展望

5.1 总结

5.2 展望

参考文献

攻读硕士学位期间论文发表情况

致谢

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摘要

开发清洁的可再生能源是解决能源危机和环境污染的有效途径之一。在诸多清洁能源中,太阳能和氢能是最清洁高效的能源。如何有效地利用太阳能并将其转化为氢能至关重要。从自然界的光合作用受到启发,光电化学分解水(Photoelectrochemical,PEC)被开发出来用以转化太阳能为氢能。由于其低成本、环境友好,PEC分解水是目前最有前景的能源转换技术之一。本论文围绕氧化铁(Fe2O3)和氧化亚铜(Cu2O)材料的合成制备及其分别作为光阳极和光阴极在PEC分解水中的应用进行了系统而深入的研究,所取得的主要结论如下: 1.成功制备Ti-Fe2O3-FeOOH光阳极,同时,Ti掺杂和FeOOH表面修饰确实能够提高Fe2O3的PEC分解水性能,在一个标准太阳光照下,其光电流密度在1.23VRHE时达到2.31mA cm-2,相比于纯的Fe2O3的PEC性能(0.50mA cm-2)有4.6倍提高。Ti掺杂和FeOOH表面修饰二者之间存在着协同作用,Ti掺杂能够显著的提高Fe2O3的电子-空穴对分离效率,经过Ti掺杂之后,Ti-Fe2O3和纯Fe2O3光阳极的分离效率分别为31.2%和21.3%,而Ti-Fe2O3-FeOOH和Fe2O3-FeOOH光阳极的分离效率分别达到35.9%和17.5%;FeOOH表面改性能够有效的提高Fe2O3的电荷转移效率,经过FeOOH表面改性之后,Fe2O3-FeOOH和纯Fe2O3光阳极的转移效率分别达到66.8%和31.5%,而Ti-Fe2O3-FeOOH和Ti-Fe2O3光阳极的转移效率分别为81.9%和70.6%。分离效率和转移效率的提高最终导致Fe2O3的PEC分解水性能显著提高。 2.成功制备Cu2O光阴极。原子层沉积(ALD)TiO2保护层后的Cu2O的PEC性能有相应改善,在一个标准太阳光照下,其光电流密度在0VRHE时达到-0.43mA cm-2,相比于纯的Cu2O的光电流密度(-0.1mA cm-2)有4.3倍提高。但Cu2O极不稳定,在测试过程中其PEC分解水性能急剧衰减。单纯ALD TiO2保护对Cu2O有一定的保护作用,但其保护作用十分有限,主要原因是ALD制备的TiO2不够均匀,导致其不够致密,TiO2层存在的孔洞导致Cu2O在实验过程中被还原。

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