气体水合物生成机理与促进途径的实验研究

摘要

气体水合物是在一定的温度和压力下由气体分子填充水分子产生的晶格而形成的一种笼形晶体。这种水结晶体具有高密度的特性使其成为诸多基于气体水合物应用技术的基础，如水合物储运天然气，水合物浓缩技术、水合物分离技术等等。气体水合物的研究在未来能源结构、环境保护、以及许多相关新技术的方面对人类有十分重要的意义。 气体水合物的生成/分解过程是一多组分共存与转变的复杂热流体系反应动力学过程，而气体水合物生成过程及其促进机理和途径则是基于水合物应用技术实用化的关键。本文对气体水合物的生成过程和表面活性剂的促进作用进行了实验研究。建立了一套高压流体PVT相平衡实验装置，实验研究了二氧化碳气体和甲烷气体在纯水体系中生成气体水合物的过程。通过对二氧化碳气体水合物相平衡的实验研究，把所得到的实验结果与理论模拟值比较，验证了整个实验系统的可靠性。在实验中观察到当生成气体水合物时实验体系的温度和压力都会突然降低的现象。 本文研究了表面活性剂对气体水合物生成的促进影响。选取十二烷基硫酸钠(SDS)、十二烷基苯磺酸钠(SDBS)、对甲苯磺酸(p-TSA)三种表面活性剂进行了二氧化碳气体水合物和甲烷气体水合物生成的促进研究，确定促进气体水合物生成的机理与途径。结果表明：(1)对于二氧化碳气体，采用十二烷基硫酸钠和对甲苯磺酸均可以促进的二氧化碳气体水合物生成，随着表面活性剂浓度的增加，二氧化碳气体水合物生成的诱导时间缩短，气体水合物的生成速率提高。当二者的浓度分别达到1500ppm和2000ppm时，二氧化碳气体水合物生成的诱导时间比在纯水体系中分别提前75min和120min，而且气体消耗体积比达到105和87，分别比在纯水体系中提高了31.25％和8.75％；十二烷基苯磺酸钠溶液促进二氧化碳气体水合物的生成则存在一个最佳浓度值，当浓度低于或高于最佳浓度值时，十二烷基苯磺酸钠则会抑制二氧化碳气体水合物的生成，延长二氧化碳气体水合物生成的诱导时间，降低气体水合物的生成速率。当十二烷基苯磺酸钠浓度达到800ppm时，促进效果达到最佳，二氧化碳气体水合物生成的诱导时间比在纯水体系中分别提前40min，而且气体消耗体积比达到91，比在纯水体系中提高了13.75％。由此得出结论：十二烷基硫酸钠是促进二氧化碳气体水合物生成的最佳表面活性剂，二氧化碳气体水合物生成的最佳条件为温度274.45K，压力3.014MPa。(2)采用对甲苯磺酸溶液可以促进甲烷气体水合物的生成。随着表面活性剂浓度的增加，甲烷气体水合物生成的诱导时间缩短，气体水合物的生成速率提高。当对甲苯磺酸浓度达到2000ppm时，甲烷气体水合物生成的诱导时间比在纯水体系中提前了373min，而且气体消耗体积比达到53，比在纯水体系中提高了17.78％，甲烷气体水合物生成的最佳条件为温度274.85K，压力6.321MPa。

目录

文摘

英文文摘

华南理工大学学位论文原创性声明及版权使用授权书

第一章绪论

第二章气体水合物生成的实验研究

第三章促进气体水合物生成机理研究

第四章实验结果分析与讨论

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

致谢