六铝酸盐整体催化剂的制备及其对甲苯催化燃烧的性能研究

摘要

挥发性有机化合物VOCs是一类重要的大气污染物，对人体健康和生态环境造成了极大危害。目前VOCs的处理技术主要有吸附法、生物处理技术、膜分离技术、直接燃烧法、催化燃烧法法等。催化燃烧因其起燃温度低，燃烧效率高且无二次污染的优点，而使之成为当前处理VOCs的最为有效的方法之一。催化燃烧常用催化剂分为贵金属催化剂和非贵金属催化剂。贵金属因其资源较少，价格较高而使其应用受到限制，因此非贵金属催化剂的研究成为热点。本文就廉价的非贵金属催化剂六铝酸盐的制备及其催化活性进行了研究。
　　 比较不同制备方法对催化活性的影响可知，各制备方法制备的催化剂催化活性以共沉淀法所得催化剂完全转化温度最低，T90=300℃，具有较好的活性，且其操作简单，成本低。
　　 对锰掺杂量不同的镧系六铝酸盐催化剂(LaMnxAl12-xO19)进行了XRD，BET，H2-TPR，O2-TPD，紫外漫反射等表征，并结合甲苯的催化燃烧反应研究，结果表明Mn易进入镧系六铝酸盐晶格骨架取代Al，所制备的催化剂均具有较高的比表面积，当X=2．5时，甲苯完全转化温度最低，T90=270℃。并考察了焙烧温度对催化剂活性的影响，结果显示焙烧温度为1100℃时，催化剂体现了较高的活性，甲苯完全转化温度最低，T90为240℃。
　　 基于堇青石基体的比表面积小，采用γ-Al2O3改性。传统的溶胶制备方法所得涂层比表面积小，而且基体与涂层的结合不牢固，脱落率高。为改善涂层的性能，在传统制备溶胶方法中加入尿素，对制备出的涂层进行了BET，SEM等表征，并做了相应的粘度，pH，超声震荡等一系列测试。结果显示，较传统的制备方法，改善后的涂层具有更高的牢固度和比表面积，当尿素加入量/拟薄水铝石的质量=40％时，所制备涂层具有较高的比表面积，达到51．2m2/g，且超声三次后几乎无脱落，SEM表征显示出涂覆均匀，无堆积。
　　 分别采用原位合成和球磨浸渍的方法制备了六铝酸盐整体催化剂，进行了XRD，BET等表征，并结合甲苯的催化燃烧反应研究，结果表明，对于原位合成制备的整体式催化剂，当前驱体溶胶固含量为8％时，所得催化剂具有较高的催化活性，甲苯完全转化温度为380℃；对于球磨浸渍法制备的整体催化剂，当涂层涂覆次数为3次，活性组分负载3次时，催化剂具有较好的催化活性，甲苯完全转化温度为320℃，而且该催化剂在连续101h寿命活性评价实验中，依然保持稳定的活性。