掺杂氮化钛纳米管载Pt催化剂对甲醇电催化氧化的研究

摘要

目前在低温甲醇燃料电池应用中，广泛使用的铂碳电催化剂(Pt/C)因为碳材料载体的易腐蚀性以及与Pt金属的结合力较差，容易导致Pt的脱落与团聚，最终使得电池的寿命缩短，因此研究具备活性高的和稳定性好的电催化剂具有重大的意义。本文通过简易的溶剂热法和氮化后处理能够可控的合成一维（1D）的氮化钛、氮化硅钛和氮化钒钛，同时再作为载体担载Pt催化剂。通过各种表征手段对所制备的催化剂物相结构和电化学性能进行研究。
　　纳米管氮化钛铂基催化剂（Pt/TiN NTs）具备大的比表面积、优良的稳定性和催化活性。一维的纳米管具备粗糙的管壁以及孔洞结构，Pt颗粒能够均匀的负载在其表面，同时XPS结果显示Pt与TiN NTs之间存在强的相互作用，Pt颗粒难以发生脱落以及迁移，所以Pt/TiN NTs对甲醇的催化氧化能力明显优于商业的Pt/C。
　　纳米管氮化硅钛铂基催化剂（Pt/Ti0.95Si0.05N NTs）可以通过调节前驱体的量可控合成。由于Si元素的引入，Pt/Ti0.95Si0.05N NTs对甲醇的催化氧化能力明显优于Pt/TiN NTs和Pt/C，且具备更好的稳定性与更高的质量比活性。在加速老化的测试中可以看到Pt/Ti0.95Si0.05N NTs具备更好的耐久性，经过9000圈的测试后，电化学活性面积仍然保留60％。XPS结果证明了因为Si元素加入能够引起Pt的电子结构的变化，进而使得催化剂活性与稳定性的提高。
　　纳米管氮化钒钛铂基催化剂（Pt/TiVN NTs）作为甲醇氧化电催化剂展示出优异的催化能力以及很好的稳定性能。在电化学的测试中，Pt/TiVN NTs相对于Pt/C展示出更高的ECSA，因此其具备更好的催化活性与稳定性。XPS结果表明由于V元素的引入能够与Pt和载体TiN NTs之间存在相互作用，进而提升其催化活性。

目录

第一章 绪论

1.1 燃料电池简介

1.2 直接甲醇燃料电池(DMFC)简介

1.3 DMFC电催化剂载体的研究

1.4课题的研究意义与主要内容

第二章Pt/TiN NTs 的合成及其电催化氧化甲醇性能研究

2.1实验部分

2.2 催化剂的结构表征

2.3 催化剂的电化学活性测试分析

2.3 实验结果与讨论

2.4 本章小结

第三章Pt/Ti0.95Si0.05N NTs 的合成及其电催化氧化甲醇性能研究

3.1实验部分

3.2 催化剂的结构表征

3.3 催化剂的电化学活性测试分析

3.3 实验结果与讨论

3.4 本章小结

第四章 Pt/TiVN NTs 的合成及其电催化氧化甲醇性能研究

4.1实验部分

4.2 催化剂的结构表征

4.3 催化剂的电化学活性测试分析

4.3 实验结果与讨论

4.4 本章小结

结论与展望

结论

展望

参考文献

攻读硕士学位期间发表的论文及专利

声明

致谢