豆渣热解制备含氮碳材料及其在电催化中的应用

摘要

直接甲醇燃料电池(DMFC)具有环境友好、能量转换效率高等优点已被广泛的研究。然而,DMFC的阳极和阴极严重依赖于昂贵的铂基催化剂,阻碍其商业化。最近研究结果表明,载体材料对贵金属纳米结构和形貌控制方面可以提供有效的协助作用,从而获得高性能的催化剂,因此选择适当的载体材料是DMFC必不可少的技术。氮掺杂碳材料具有优异的功效,但是传统的氮掺杂材料都是以昂贵的有机复合物为碳源和氮源,其合成过程复杂、步骤繁琐,很难进入商业化。随着绿色化学和可持续发展理念的深入,如何用廉价的原料(如生物质)通过简单绿色方法合成新型氮掺杂碳材料已成为研究的热点。
　　本论文主要以高蛋白含量的天然高分子材料豆渣为氮源和炭源,通过碳化及后处理制备了豆渣热解的含氮碳材料,并直接应用于DMFC甲醇氧化反应(MOR)和氧还原反应(ORR)的电极上。并利用物理表征和电化学测试手段分别对其结构和催化性能进行了系统的评价。
　　本论文由以下三部分组成:
　　第一部分豆渣热解制备含氮碳材料作为氧还原电催化剂
　　以高蛋白含量的天然高分子材料豆渣为氮源和炭源,通过球磨和两次高温碳化处理获得含氮碳材料(OC),并直接作为氧还原电催化剂。实验结果表明:OC催化剂起始电位和半波电位与XC-72碳粉相比,分别正移了60 mV和133 mV(vs. Ag/AgCl),与商业Pt/C催化剂相比仅仅相差了80 mV和73 mV(vs. Ag/AgCl),表明OC催化剂在碱性介质中具有很好的ORR电催化活性。
　　第二部分豆渣衍生含氮碳材料作为氧还原电催化剂
　　以高蛋白含量的天然高分子材料豆渣为氮源和炭源,在碳化前后分别引入三氯化铁,制备了Fe+O和O+Fe催化剂,并研究了三氯化铁在碳化过程中的作用及对ORR催化活性的影响。实验结果表明:O+Fe催化剂半波电位比商业Pt/C催化剂正移10 mV(vs. Ag/AgCl),说明具有很好的ORR电催化活性。
　　第三部分豆渣制备含氮碳材料并作为电催化剂载体的应用
　　利用第一章制备的含氮碳材料作为载体,制备了Pt/ODC催化剂。实验结果表明:Pt/ODC催化剂MOR峰电流密度达12.2 mA cm-2(vs. Ag/AgCl),是相同方法制备的Pt/XC-72催化剂的1.74倍,同时具有较强的抗CO中毒能力。

目录

封面

声明

目录

中文摘要

英文摘要

第一章 文献综述

1.1 引言

1.2 碳材料作为电催化剂炭载体的研究

1.3 氮掺杂碳材料

1.4. 本论文的研究背景及研究内容

参考文献

第二章 豆渣热解制备含氮碳材料作为氧还原电催化剂

2.1 引言

2.2 实验部分

2.4 电化学分析

2.5. 结论

参考文献

第三章 豆渣衍生含氮碳材料作为氧还原电催化剂

3.1 引言

3.2 实验部分

3.5. 结论

参考文献

第四章 豆渣制备含氮碳材料并作为电催化剂载体的应用

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3. 结构分析

4.4 电化学性能分析

参考文献：

结论与展望

硕士期间发表论文及专利

致谢