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氰根离子反应型传感器分子的合成及性能研究

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摘要

本文对氰根离子反应型传感器分子的合成及性能进行了研究。本研究分为四个部分:
  第一章氰根离子传感器的研究进展。归纳总结了近些年来对氰根离子传感器的相关文献报道,阐述了其研究现状和进展。从对氰根离子不同的响应机理出发,分为以下四种类型:有机小分子型氰根离子传感器;金属配合物型氰根离子传感器;高分子聚合物型氰根离子传感器;纳米粒子型氰根离子传感器。据此来对氰根离子化学传感器的设计合成和性能应用进行介绍,并在整个文献综述的基础上,提出本实验课题的设计思路和研究方法。
  第二章基于以二氰基-乙烯基为反应位点的氰根离子传感器分子的合成及性能研究。在纯水中不使用任何催化剂的环境友好型方法合成了传感器分子CS1。我们的设计思路是以二氰基-乙烯基基团来作为识别反应位点,同时引入了一个供电子基团(N,N-二甲基)形成接受-供给-接受(A-D-A)形的分子形式,来改变分子内的电荷分布,从而促进分子内电荷的转移过程,使得分子具有荧光性质。CN-的加入能够通过发生亲核加成反应来改变二氰基-乙烯基基团的吸电子性质,抑制分子内电荷转移过程,进而引起相应的光谱性质变化,最终反映到对CN-浓度的选择性和灵敏度。为了进一步验证分子内电荷转移过程对识别CN-的影响,我们合成了不含有供电子基团的CS2分子来与CS1分子进行对比。
  第三章氰根离子传感器分子CS1的合成方法优化。由于氰根离子传感器分子CS1的设计合成中采取了形成碳碳双键来作为识别反应位点的思路,因此我们对上一章中的传感器分子CS1的合成过程进行了相应的方法优化。我们分别从不同的反应体系、不同的反应时间、不同的反应温度以及不同催化剂的情况下,用所获得的产率来评价和筛选出了我们所认为的最优的反应条件。
  第四章基于以希夫碱键为反应位点的氰根离子传感器的合成及性能研究。该传感器Sz是以希夫碱键(-C=N-)作为识别反应的位点;萘环作为荧光信号报告基团;通过CN-与之发生亲核加成反应继而催化希夫碱水解断键,引起相应的光谱性质变化来实现对CN-的识别检测。这一过程对氰根的识别具有选择性好(其余碱性阴离子(F-,AcO-,H2PO4-)对识别过程没有干扰)、灵敏度高(检测限达10-8数量级)、反应时间短(响应时间不超过1分钟)、比色荧光双通道识别检测等优点。因此该传感器分子具有潜在的实际应用价值。

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