负载纳米TiO2/Fe3O4凹凸棒黏土对无机离子及有机物吸附性能研究

摘要

近年来，利用天然非金属矿物的吸附性能处理洗涤污水、印染废水是当前环保研究的热点之一，尤其是水环境日益恶化、大量含重金属离子及难被生物降解的有机物的混合污水不断排入水体的今天。凹凸棒石黏土是一种与环境有较好的相容性且绿色环保的功能材料，具有孔隙率高、比表面积大、可能存在不同类型的吸附中心等特征，又因其性价比高昂、资源储藏量丰硕、吸附能力优异以及良好的可再生性等诸多优点而被普遍的应用于水污染处理中。
　　本论文凹凸棒石黏土矿经酸化提纯与活化后得到精制凹凸棒石黏土，再以其为基体，负载纳米TiO2与Fe3O4，制取不同组分的TiO2/Fe3O4凹凸棒黏土复合材料。使用扫描电镜(SEM)观察负载改性前后凹凸棒石黏土的形貌特征变化，发现改性凹凸棒石黏土的棒晶束聚集体形式被分散解离。使用电子能谱(EDS)表征与分析负载前后的组分变化。通过对准确配置的模拟废水溶液中的Cr(Ⅵ)、磷酸根以及亚甲基蓝等物质的吸附降解行为的研究，并通过控制负载条件及吸附降解条件，包括TiO2/Fe3O4/凹凸棒黏土比例、吸附剂投加量、温度、pH值、吸附时间、吸附质初始浓度等因素，来探讨研究复合材料的吸附性能及光催化降解性能。
　　实验发现，在优化实验前提下，复合材料对Cr(Ⅵ)、磷酸根和亚甲基蓝的吸附降解性能有很大的提高。3/4-复合材料对Cr(Ⅵ)的吸附最优条件为:浓度1.00 mg/L，吸附剂用量为0.6g，吸附时间90min，温度20℃，pH为6.0～7.0，此时吸附率达到86.46％;3/4-复合材料对磷酸根的吸附最优条件为:浓度2.00 mg/L，吸附剂用量为0.6g，吸附时间120min，温度20℃，pH为7.0～8.0，此时吸附率达到90.37％;2/4-复合材料对亚甲基蓝的吸附降解最优条件为:浓度为15.00 mg/L，吸附剂用量为0.4 g，光降解时间60min，温度20℃，pH值大约为9.0左右，此时吸附率高达97.15％。
　　吸脱附实验表明，复合材料对Cr(Ⅵ)、磷酸根和亚甲基蓝三种吸附质具有可再生性能，经过十次吸脱附后吸附率均仍可达到42.8％以上。
　　对改性复合材料的吸附行为进行了吸附热力学、吸附动力学模型的模拟与研究，发现该吸附符合准二级动力学方程，复合材料的吸附过程受颗粒扩散(PDC)和化学反应(CRD)两方面控制，与Freundlich和Langmuir模型拟合度均较高，吸附为多层吸附与单层吸附同时存在;其吸附过程为自发放热反应，以物理吸附为主，但也存在着离子交换吸附和化学吸附。

目录

声明

摘要

一 引言

1．1 吸附技术

1．2 吸附剂与吸附质之间存在的基本作用力

1．2．1 吸附势能

1．2．2 吸附热

1．3 凹凸棒石黏土现状

1．3．1 凹凸棒结构与性质

1．3．2 国内外凹凸棒石基载体性能应用

1．4 本文的研究意义与内容

二 实验部分

2．1 实验药品与仪器

2．2 凹凸棒黏土的活化

2．3 制备TiO2／Fe3O4／ATP复合材料

2．3．3 Fe3O4的负载

2．4．1 扫描电镜(SEM)的表征与分析

2．4．2 电子能谱(EDS)表征与分析

2．4．3 傅里叶红外光谱分析(FT-IR)表征与分析

2．4．4 X射线衍射(XRD)表征与分析

2．5 本章小结

三 改性凹凸棒黏土复合材料吸附l生能研究

3．1．2 探究吸附条件对Cr(Ⅵ)吸附的影响

3．1．3 循环脱附实验

3．2 改性凹凸棒石黏土复合材料对磷酸盐的吸附研究

3．2．1 绘制磷酸盐标准曲线

3．2．2 探究吸附条件对磷酸盐吸附的影响

3．2．3 循环脱附实验

3．3 改性凹凸棒石黏土复合材料对亚甲基蓝的吸附降解研究

3．3．1 绘制亚甲基蓝标准监线

3．3．2 探究吸附条件对亚甲基蓝吸附降解的影响

3．3．3 循环脱附实验

3．4 本章小结

4．1 吸附动力学方程

4．1．1 准一级动力学模型

4．1．2 准二级动力学模型

4．2 吸附动力学实验

4．3 吸附热力学模型

4．3．1 Langmuir吸附模型

4．3．2 Freundlich吸附模型

4．4 吸附热力学实验

4．4．1 复合材料对Cr(Ⅵ)的吸附等温模型

4．4．2 复合材料对磷酸根的吸附等温模型

4．5 控制机理模型

4．6 本章小结

结论

致谢

参考文献

攻读硕士期间的论文发表情况