Fe3O4/HA复合吸附剂的制备及吸附性能研究

摘要

随着我国经济的快速发展，工业及生活水污染的问题也日趋严重，寻求廉价高效的水处理方法成为当下研究的热点和难点。腐植酸作为一种海绵状的有机高分子物质，具有比表面积大、孔隙率高，分子结构中含有丰富的活性基团的特点，同时腐植酸有着广泛的来源，因此可用于水处理中吸附材料。
　　本实验采用甘肃天祝褐煤为原料，通过酸析碱溶法提取出腐植酸(HA)，然后利用Fe3O4对其进行改性，制取不同配比的的Fe3O4/HA复合吸附剂。利用扫描电镜(SEM)、比表面积测定(BET)、傅里叶红外光谱(FT-IR)、粉末衍射(XRD)表征分析腐植酸改性前后的形貌特征及结构变化，结果显示，改性后的腐植酸颗粒更加细小、孔隙更多，比表面积增大。通过单因素实验，研究了pH、温度、吸附剂投加量、吸附时间、吸附质初始浓度等因素对Fe3O4/HA复合吸附剂吸附P(Ⅴ)、亚甲基蓝、Ni(Ⅱ)和Mn(Ⅱ)吸附性能的影响。
　　根据单因素实验结果，本实验设计了Fe3O4/HA复合吸附剂吸附P(Ⅴ)的正交实验，最佳实验条件为:以浓度为100mg/L的P(Ⅴ)溶液，投加吸附剂0.8g，吸附6h，在温度为30℃，pH=5时吸附率可达89.71％，吸附量为5.61mg/g; Fe3O4/HA复合吸附剂吸附亚甲基蓝的正交实验，最佳实验条件为:以浓度为300mg/L的亚甲基蓝溶液，投加吸附剂0.3g，吸附4h，在温度为20℃，pH=5时吸附率可达99.71％，吸附量为49.86mg/L;Fe3O4/HA复合吸附剂吸附Ni(Ⅱ)的正交实验，最佳实验条件为:以浓度为100mg/L的Ni(Ⅱ)溶液，投加吸附剂0.6g，吸附2h，在温度为40℃，pH=5时吸附率可达88.68％，吸附量为7.39mg/g; Fe3O4/HA复合吸附剂吸附Mn(Ⅱ)的正交实验，最佳实验条件为:以浓度为100mg/L的Mn(Ⅱ)溶液，投加吸附剂0.6g，吸附5h，在温度为30℃，pH=4时吸附率可达91.15％，吸附量为7.60mg/g。
　　循环吸附脱附实验证明，Fe3O4/HA复合吸附剂呈现出良好的解吸再生性能。10次吸脱附后，吸附剂对亚甲基蓝和Mn(Ⅱ)的吸附率仍达到60％，对P(Ⅴ)的吸附率达到58％，对Ni(Ⅱ)的吸附率达到57％。
　　实验对Fe3O4/HA复合吸附剂吸附P(Ⅴ)、亚甲基蓝、Ni(Ⅱ)和Mn(Ⅱ)的吸附热力学、吸附动力学以及壳层增长模型进行了拟合分析，得出结论:吸附过程满足准二级方程，表明吸附过程以化学吸附为主;吸附类型符合Freundlich等温吸附模型，以多分子层吸附为主;而对吸附控制机理的研究发现，Fe3O4/HA复合吸附剂对P(Ⅴ)的吸附过程受液膜扩散(FDC)控制，对亚甲基蓝和Ni(Ⅱ)的吸附过程受化学反应(CRD)控制，对Mn(Ⅱ)的吸附过程无法与壳层增长模型拟合。

目录

声明

摘要

1 引言

1．1 水污染与治理

1．2 吸附材料

1．2．1 活性炭

1．2．2 天然煤吸附剂

1．2．3 粘土类吸附剂

1．2．4 高分子吸附剂

1．3 吸附技术

1．3．1 吸附类型

1．3．2 影响吸附过程的主要因素

1．4 腐植酸现状

1．4．1 腐植酸简介

1．4．2 腐植酸的结构

1．4．3 腐植酸的理化特性

1．4．4 资源分布

1．5 腐植酸类物质在国内外的研究应用

1．6 本文的研究意义与内容

2 实验部分

2．1 实验药品与仪器

2．2 吸附实验和计算方法

2．3 腐植酸的制备

2．4 Fe304／HA复合吸附剂的制备

2．5 Fe304／HA复合吸附剂的表征

2．5．1 FT-IR的表征与分析

2．5．2 SEM的表征与分析

2．5．3 XRD的表征与分析

2．5．4 BET的表征与分析

2．6 本章小结

3 Fe304／HA复合吸附剂吸附性能的研究

3．1．2 探究Fe304／HA腐植酸复合吸附剂吸附P(V)的影响因素

3．1．3 确定最优吸附实验条件

3．1．4 循环脱附实验

3．2 Fe304／HA复合吸附剂对亚甲基蓝的吸附研究

3．2．1 绘制亚甲基蓝标准曲线

3．2．2 探究Fe304／HA腐植酸复合吸附剂吸附亚甲基蓝的影响因素

3．2．3 确定最优吸附实验条件

3．2．4 循环脱附实验

3．3 Fe304／HA腐植酸复合吸附剂对Ni(Ⅱ)的吸附研究

3．3．2 探究Fe304／HA复合吸附剂吸附Ni(Ⅱ)的影响因素

3．3．3 确定最优吸附实验条件

3．3．4 循环脱附实验

3．4 Fe304／HA复合吸附剂对Mn(Ⅱ)离子的吸附研究

3．4．2 探究Fe304／HA复合吸附剂吸附Mn(Ⅱ)离子的影响因素

3．4．3 确定最优吸附实验条件

3．4．4 循环脱附实验

3．5 本章小结

4．1 吸附动力学方程

4．1．2 准二级动力学模型

4．2 吸附等温模型

4．2．1 Langmuir吸附模型

4．2．2 Freundich吸附模型

4．3 吸附热力学

4．4 吸附控制机理模型

4．4．1 HA2对P(V)吸附的控制机理模型

4．4．2 HA2对亚甲基蓝吸附的控制机理模型

4．4．3 HA2对Ni(Ⅱ)吸附的控制机理模型

4．4．4 HA2对Mn(Ⅱ)吸附的控制机理模型

4．5 本章小结

结论

致谢

参考文献

攻读硕士期间的论文发表情况