碱土金属叠氮化合物团簇的密度泛函理论研究

摘要

叠氮化合物是一类新型的高能量密度材料，金属叠氮化合物作为其重要的组成部分备受关注。截止目前，碱土金属叠氮化合物的研究还很有限。本文运用第一性原理密度泛函理论(DFT)中杂化密度泛函(B3LYP)方法，在6-311G*基组水平上对(MN6)n(n=1～5,M=Ca,Mg)和(HMN3)n(n=1～5,M=Ca,Mg)系列叠氮化合物团簇的结构与性质进行了计算分析。
　　 第二章优化得到(CaN6)n(n=1～5)团簇的最稳定结构，并对其性质进行了计算分析。结果表明，团簇中叠氮基以直线型存在，CaN6团簇最稳定结构为线型结构，(CaN6)n(n=2～5)团簇最稳定结构为链状结构；金属Ca原子显示正电性，叠氮基中间的N原子显示正电性，两端的N原子显示负电性；团簇最稳定结构的IR光谱分为4个部分，其中最强振动峰均位于2195～2280 cm-1，振动模式为叠氮基中N-N键的反对称伸缩振动；稳定性分析显示，(CaN6)3和(CaN6)5团簇相对于其他团簇较为稳定。
　　 第三章优化得到(MgN6)n(n=1～5)团簇的最稳定结构，并对其性质进行了计算分析。结果与(CaN6)n(n=1～5)团簇相似，团簇中叠氮基以直线型存在，MgN6团簇最稳定结构为线型结构，(MgN6)2团簇最稳定结构为Mg2N2四元环平面结构，(MgN6)n(n=3～5)团簇最稳定结构为链状结构；金属Mg原子显示正电性，叠氮基中间的N原子显示正电性，两端的N原子显示负电性；团簇最稳定结构的IR光谱分为4个部分，其中最强振动峰均位于2209～2313 cm-1，振动模式为叠氮基中N-N键的反对称伸缩振动；稳定性分析显示，(MgN6)3和(MgN6)5团簇相对于其他团簇较为稳定。
　　 第四章优化得到(HCaN3)n(n=1～5)团簇的最稳定结构，并对其性质进行了计算分析。结果表明，HCaN3团簇最稳定结构为线型结构，(HCaN3)n(n=2～5)团簇最稳定结构为环状结构：金属Ca原子显示正电性，H原子显示负电性，叠氮基中间的N原子显示正电性，两端的N原子显示负电性；团簇最稳定结构的IR光谱分为4个部分，其中最强振动峰均位于2193～2302 cm-1段，其振动模式为叠氮基中N-N键的反对称伸缩振动；稳定性分析显示，(HCaN3)3团簇相对于其他团簇较为稳定。
　　 第五章优化得到(HMgN3)n(n=1～5)团簇的最稳定结构，并对其性质进行了计算分析。结果与(HCaN3)n(n=1～5)团簇相似，HMgN3团簇最稳定结构为线型结构，(HMgN3)n(n=2～5)团簇最稳定结构为环状结构.

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章 绪论

1.1研究背景

1.1.1高能量密度材料研究的意义及现状

1.1.2叠氮化合物的研究现状

1.2团簇简介

1.2.1团簇的定义

1.2.2团簇的主要性质

1.2.3团簇的研究意义

1.3团簇研究的理论方法

1.3.1团簇势能面的搜索方法

1.3.2团簇总能量的计算方法

1.3.3密度泛函理论

1.4 Gaussian软件包简介及基组的选择

1.4.1 Gaussian软件包简介

1.4.2基组的选择

1.5本文的主要内容及意义

第2章(CaN6)n(n=1～5)团簇结构与性质的密度泛函理论研究

2.1计算方法

2.2(CaN6)n(n=1～5)团簇的结构与性质

2.2.1(CaN6)n(n=1～5)团簇的几何构型

2.2.2(CaN6)n(n=1～5)团簇的电荷分布

2.2.3(CaN6)n(n=1～5)团簇的振动特性

2.2.4(CaN6)n(n=1～5)团簇的稳定性

2.3本章小结

第3章(MgN6)n(n=1～5)团簇结构与性质的密度泛函理论研究

3.1计算方法

3.2(MgN6)n(n=1～5)团簇的结构与性质

3.2.1(MgN6)n(n=1～5)团簇的几何构型

3.2.2(MgN6)n(n=1～5)团簇的电荷分布

3.2.3(MgN6)n(n=1～5)团簇的振动特性

3.2.4(MgN6)n(n=1～5)团簇的稳定性

3.3本章小结

第4章(HCaN3)n(n=1～5)团簇结构与性质的密度泛函理论研究

4.1计算方法

4.2(HCaN3)n(n=1～5)团簇的结构与性质

4.2.1(HCaN3)n(n=1～5)团簇的几何构型

4.2.2(HCaN3)n(n=1～5)团簇的电荷分布

4.2.3(HCaN3)n(n=1～5)团簇的振动特性

4.2.4(HCaN3)n(n=1～5)团簇的稳定性

4.3本章小结

第5章(HMgN3)n(n=1～5)团簇结构与性质的密度泛函理论研究

5.1计算方法

5.2(HMgN3)n(n=1～5)团簇的结构与性质

5.2.1(HMgN3)n(n=1～5)团簇的几何构型

5.2.2(HMgN3)n(n=1～5)团簇的电荷分布

5.2.3(HMgN3)n(n=1～5)团簇的振动特性

5.2.4 (HMgN3)n(n=1～5)团簇的稳定性

5.3本章小结

总结与展望

参考文献

致 谢

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