Pt/CMK-3阳极催化剂的制备及其在直接甲醇燃料电池中的应用

摘要

由于直接甲醇燃料电池(DMFC)具有高的能量密度、不污染环境、方便的液体燃料来源以及对外部环境要求低等特点，被人们期望成为新一代能源。在直接甲醇燃料电池的实际运用中一般采用碳载贵金属催化剂，然而DMFC还存在许多缺点使之不能被广泛的商业应用，尤其是催化活性不高、抗中毒能力差等缺点亟待解决，而这些问题都与催化剂的种类、分散性以及颗粒的大小相关，催化剂的载体选择也对催化剂电化学性能息息相关。有序介孔碳有优异的化学稳定性能、热稳定性、机械性能和高导电性能，同时有序介孔碳有着规则的孔道结构、非常巨大的比表面积、以及适合大分子和质子进入反应以及产物排出的介孔管道，以有序介孔碳作为催化剂载体的应用已日渐受到重视。
　　 本文在制备不同形貌的有序介孔碳CMK-3的基础上，采用甲醛作还原剂的浸渍法制备出以不同形貌CMK-3为载体的Pt/CMK-3催化剂，研究了不同形貌及粒子大小的CMK-3作为催化剂载体时催化剂对甲醇氧化催化性能的影响。实验通过X-射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、氮气吸脱附(BET)等表征手段对制备出的CMK-3进行了表征，研究了其形貌、粒子粒径、以及孔道结构和比表面积。同时通过XRD、TEM分析研究了不同形貌CMK-3为载体制备出的催化剂中铂粒子粒径以及分散情况，并通三电极体系电化学工作站对催化剂进行了循环伏安测试、计时电流测试，分析了不同CMK-3为载体时催化剂的电化学性能。实验表明有着较大比表面积、长径比较大、粒子粒度较大的CMK-3更有利于作为催化载体，其主要原因是这种CMK-3的比表面积较大、团聚度较小、更加有利于表面贵金属与电解溶液相接触、促进了反应发生同时也有利于产物的排出。此外，我们还对以电化学技术制备Pt/CMK-3的方法作出一定的改进，并通过BET、TEM进行了表征。通过电化学手段对其催化性能进行了测试，并对采用传统电化学方法制备的Pt/CMK-3催化剂和以XC-72为载体的催化剂与进行了对比。我们发现改进后的电化学沉积的Pt粒子粒径要比传统方法制备出的Pt粒径要小，同时Pt粒子的分散度也要更好，其催化性能也相对优异。

目录

文摘

英文文摘

声明

第1章绪论

引言

1.1燃料电池发展概况

1.1.1燃料电池的发展历史

1.1.2燃料电池的优点

1.1.3燃料电池的缺点

1.1.4燃料电池的分类

1.1.5燃料电池的工作原理

1.2直接甲醇燃料电池(DMFC)

1.2.1研制DMFC的原因

1.2.2甲醇阳极氧化的机理研究

1.2.3催化剂中毒的机理研究

1.3 DMFC阳极催化剂的研究

1.3.1对DMFC阳极催化剂的要求

1.3.2 DMFC催化剂种类

1.3.3影响催化剂电催化性能的结构因素

1.3.4 DMFC电极的制备方法

1.3.5直接甲醇燃料电池催化剂的研究进展

1.4介孔碳介绍

1.5本论文的工作

1.5.1本论文的立题思想

1.5.2研究内容

第2章控制CMK-3形貌对载铂催化性能的影响

2.1引言

2.2实验部分

2.2.1制备不同形貌CMK-3

2.2.2合成Pt/CMK-3催化剂及工作电极制备

2.3实验测试方法及仪器

2.3.1扫描电镜测试方法及仪器

2.3.2透射电镜测试方法及仪器

2.3.3氮气吸脱附测试及仪器

2.3.4 X射线衍射定性分析及仪器

2.4电化学测试方法及仪器

2.4.1循环伏安测试

2.4.2稳定性测试

2.5结果与讨论

2.5.1 SBA-15的结构表征

2.5.2 CMK-3的结构表征

2.5.2 Pt／CMK-3催化剂的表征

2.5.3电化学性能测试

2.6本章小结

第3章电化学方法制备高分散Pt／CMK-3及其对甲醇电化学催化性能

3.1引言

3.2实验部分

3.2.1仪器和试剂

3.2.2电极制备方法

3.2.3电极性能测试

3.3结果与讨论

3.3.1结构表征

3.3.2电化学分析

3.3.3 H2PtCl6的利用率研究

3.3.4扫描速度对电极反应的影响

3.3.5稳定性测试

3.4本章小结

第4章结论与展望

4.1结论

4.2研究展望

参考文献

致谢

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