PbS/PbSe量子点的可控合成及其表面功能化

摘要

半导体量子点(Quantum dots,简称QDs)，指由有限个原子组成，在三个维度的尺寸都在纳米数量级的材料体系，载流子在三维空间的运动都要受到约束，能量都是量子化的，也被称为零维材料，又被称为胶体半导体纳米晶(Colloidal semiconductor nanocrystals)。PbS/PbSe量子点具有较大的激子波尔半径，当其处于纳米量级的尺寸时，会显示出显著的量子限域效应和多重激子效应，近红外光区有很好的尺寸可调性。相较于传统的半导体材料，具有更为优秀的光学特性，在光伏转换材料，太阳能电池，荧光标记，生物标记等领域有极大的应用潜力。目前文献报道普遍应用的合成PbS/PbSe量子点的方法，大多采用TOP、TOPO、TMS等有机硫源，价格较为昂贵，毒性较大，不利于大剂量的合成PbS/PbSe，更有悖于绿色化学的理念。
　　本文提出了一种操作简单，环境友好的合成PbS/PbSe量子点的方法，以无机硫粉、硒粉和氧化铅与非配位溶剂反应，用热注射法合成PbS/PbSe量子点，通过控制生长条件可达到对其尺寸的可调性，并对不同形貌和尺寸大小的量子点的生长机理和生长动力学进行了分析讨论。这种方法使用的试剂绿色环保、价格低廉，实验操作简单，反应条件温和，重复性好。尺寸可调的PbS量子点，粒径从1.5nm至5.5nm可调，第一激子吸收峰从790nm红移至1200nm，为规则的球形，单分散性和结晶性良好。在合成尺寸可调的量子点基础上，我们通过配体修饰的方法对其表面进行功能化处理，胶体量子点太阳能电池研制领域最大的挑战在于如何使量子点紧密结合在一起，因为量子点之间的距离越大，转化效率越低，所以表面修饰对于太阳能电池的发展起着至关重要的作用。本文提出一种新的配体交换的方法，采用锌盐与短链羧酸盐耦合成配体对，填补在配体交换的过程中，和油酸配体一起脱落的铅原子的空位和量子点表面原有的空穴，以减少量子点表面缺陷，从而提高量子点光电性能。本文对这种配体交换方法的反应机制进行了讨论，并选用了三种不同的锌盐与巯基丁二酸耦合形成新的配体。实验结果证明，通过这种配体交换的方法使锌原子成功的镶嵌到了PbS量子点的表面，配体交换后，由于长链配体被替换为短链配体，量子点的结晶性得到了改善，量子点之间的间距显著减小，吸收光的频段变宽，发光强度增强。

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第1章 绪论

1.1 引言

1.2 半导体量子概述

1.3 半导体量子点的性能

1.4 论文的研究思路及主要内容

第2章 PbS/PbSe量子点的制备

2.1引言

2.2实验部分

2.3 结果与讨论

2.4 本章小结

第3章 PbS/PbSe量子点的可控合成

3.1 引言

3.2 实验部分

3.3 结果与讨论

3.4 本章小结

第4章 PbS量子点的表面修饰

4.1 引言

4.2 实验部分

4.3 结果与讨论

4.4 本章小结

结论

参考文献

致谢