可磁性回收的铁酸锰复合光催化剂的光芬顿性能研究

摘要

铁酸锰(MnFe2O4)是一种窄带隙尖晶石型铁氧体，并且具有优异的的吸附性、软磁性等物理化学性能，被广泛应用于磁性光催化和高级氧化技术领域。本论文通过水热法制备出MnFe2O4纳米颗粒，与石墨烯(rGO)、二硫化锡(SnS2)和二氧化铈(CeO2)复合来改性MnFe2O4的带隙结构，以提升MnFe2O4的光芬顿性能。通过XRD、SEM、TEM、UV-vis DRS、XPS、VSM、FT-IR、PL、Raman等表征手段对复合材料的性能进行表征。用氙灯模拟太阳光，以染料亚甲基蓝(MB)为降解对象，对复合光催化剂的光芬顿性能进行评估。其主要内容为： 一、通过水热法成功制备出了平均粒径为75nm的MnFe2O4纳米椭球颗粒，利用Hummers方法制备出了氧化石墨烯。利用水热法的还原性，最后通过一步水热法制备了铁酸锰/热还原氧化石墨烯(MnFe2O4/rGO)。用TEM表征发现石墨烯片联结着铁酸锰纳米粒子。根据Uv-vis估计出MnFe2O4和MnFe2O4/rGO的带隙分别为2.44eV和2.13eV。通过磁铁石可以回收反应后的光催化剂。通过光催化实验可以发现，相较于纯的MnFe2O4，基于光芬顿的MnFe2O4/rGO复合材料光催化活性显著增强。通过添加不同的捕获剂进行活性自由基检测，发现氢氧自由基和电子为主要活性物质。通过分析光芬顿机制，发现复合材料有两种有效途径降解来降解亚甲基蓝。 二、采用一步简便、经济的水热法成功地合成了一种可磁性分离的MnFe2O4/SnS2复合材料。用XRD、SEM、TEM对复合材料的结构和形貌进行表征。从光芬顿实验可以看出，制备的复合材料具有较好的光芬顿活性和磁响应性，对MnFe2O4/SnS2复合材料的回收和再利用具有显著的影响。通过对比，发现MnFe2O4/SnS2-10%在可见光照射下的降解效果最好。考察了溶液pH、H2O2用量等因素对光芬顿氧化的影响。通过5次循环实验，发现二元复合材料有比较好的循环稳定性。因此，采用简单的合成工艺制备的MnFe2O4/SnS2复合材料具有较高的磁响应和优异的光芬顿性能，在光降解领域具有广阔的应用前景。 三、制备了三元复合材料MnFe2O4/CeO2/SnS2(复合比为1∶0.2∶0.5，1∶0.2∶1，1∶0.2∶1.5)。探讨了MnFe2O4/CeO2/SnS2复合材料在中性pH条件下非均相光芬顿降解亚甲基蓝的性能，通过与光催化比较。结果表明，光芬顿降解效果要优于光催化的，对亚甲基蓝的降解效率较高，且在外加磁场下易于回收。这样就可以有效地重复使用催化剂，而不会在催化循环中大量丧失活性，这对于可回收染料降解系统来说是一个非常有趣的前景。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 常见的处理废水的方法

1.2 光催化原理

1.3 光催化的研究状况

1.4 提高光催化活性的方法

1.4.1 元素掺杂

1.4.2 与半导体或碳材料复合

1.4.3 贵金属沉积

1.5 高级氧化技术

1.5.1 高级氧化技术的分类

1.5.2 光芬顿反应概述

1.6 基于光芬顿的铁氧体光催化技术

1.7 尖晶石型铁酸盐

1.8 尖晶石型铁酸锰的制备方法

(1)水热法

(2) 化学共沉淀法

(3) 热分解法

(4) 溶胶-凝胶法

(5) 燃烧合成法

1.9 本论文的选题依据和选题内容

1.9.1 选题依据

1.9.2 主要研究内容

第2章 MnFe2O4/rGO复合材料的光芬顿性能研究

2.1 引言

2.2 样品制备

2.3 样品表征

2.4 结果和讨论

2.4.1 XRD分析

2.4.2 TEM分析

2.4.3 EDX分析

2.4.4 FTIR分析

2.4.5 Raman分析

2.4.6 PL分析

2.4.7 XPS分析

2.4.8 UV-vis DRS分析

2.4.9 VSM分析

2.5 MnFe2O4/rGO对降解MB的光催化性能研究

2.6光催化降解机制分析

2.7本章小结

第3章 MnFe2O4/SnS2光催化剂的光芬顿性能研究

3.1引言

3.2 样品制备和表征

3.2.1 主要试剂及设备

3.2.2 MnFe2O4/SnS2的制备

3.3 结果分析

3.3.1 XRD分析

3.3.2 SEM分析

3.3.3 TEM分析

3.3.4 XPS分析

3.3.5 UV-vis DRS分析

3.3.6 PL分析

3.3.7 光芬顿降解MB实验

3.4 机理解释

3.5本章结论

第4章 MnFe2O4/CeO2/SnS2的光芬顿性能研究

4.1 引言

4.2材料和制备方法

4.2.1 主要试剂

4.2.2 制备方法

4.3 表征结果分析

4.3.1 XRD分析

4.3.2 SEM分析

4.3.3 TEM分析

4.3.4 XPS分析

4.3.5 UV-vis DRS分析

4.3.6 EIS测试

4.3.7 瞬态光电流测试

4.3.8光催化和光芬顿性能测试

4.4 光催化机理解释

4.5 本章小结

结论与展望

结论

展望

参考文献

致谢

附录A 攻读硕士期间所发表的学术论文