一维钯碲纳米线-还原氧化石墨烯复合物的制备及其电析氢性能研究

摘要

氢气作为一种清洁无污染、可储、可运输、储能密度大的可再生二次能源备受人们关注，它甚至被看做是最为理想的能源载体以及未来能源。在众多氢气制备技术中电解水制备氢气法应用最广泛，它的优点在于制备出的氢气纯度高、电解效率好、清洁无污染以及原料来源丰富等。但现阶段的电解水制氢技术仍然不够成熟，能耗高是限制其发展的最突出的问题。普遍认为降低电解池阴极的析氢过电位就可以达到降低能耗的效果，所以当前阶段各种关于低成本高活性阴极析氢电极的开发以降低阴极析氢过电位的研究成为热点，并且设计合成出可以适用于任何pH环境中电催化析氢反应的高活性，高稳定性催化剂具有更重要意义。
　　本论文从纳米尺度上去设计催化剂结构，调控催化剂的组分可控制备了高质量一维钯碲纳米线-还原氧化石墨烯复合物催化剂，在降低催化剂成本的同时最大化地发挥催化剂间的协同作用，提升催化剂的电催化析氢性能。本论文研究的内容主要包括以下两个部分：
　　（1）在这篇文章中，发展了一种简单的方法将PdTe纳米线和还原氧化石墨烯结合，制备出PdTe NWs/rGO复合物作为一种优异的析氢反应催化剂，并采用TEM、HRTEM、XRD、Raman、XPS等手段对催化剂进行表征和分析。
　　（2）研究了催化剂组成和结构以及循环伏安法刻蚀对不同 pH条件下电化学析氢反应的催化影响，系统地评价在酸性、碱性环境条件下部分催化剂的析氢行为，包括通过极化曲线讨论催化剂活性，计时曲线评价催化剂稳定性以及相关机理研究。
　　电化学实验的结果表明一维钯碲纳米线-还原氧化石墨烯复合物催化剂具有优异的电化学析氢活性（电化学测试结果显示Pd3.02Te NWs/rGO在碱性条件下的催化效果是起始点位达到了-7 mV，当产生的电流密度达到10 mA cm-2，20 mA cm-2和100 mA cm-2时，所需的过电势仅分别需要97 mV，154 mV，355 mV。酸性条件下，起始析氢电位仅为-6 mV，仅需48 mV的过电势就能产生出10 mA cm-2的电流密度）和很高的稳定性（酸碱性条件下，催化剂都能保持至少48小时稳定）。为一维纳米线负载型催化剂的合成提供了思路，而且为适用于酸、碱性条件下的高活性高稳定性阴极析氢材料的设计合成奠定了基础。

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第一章：绪论

1.1 研究的背景与意义

1.2 析氢电极材料概述

1.2.1 一维钯碲纳米线

1.2.2 石墨烯概述

1.2.3 石墨烯基金属纳米复合材料研究进展

1.3钯碲纳米线-还原氧化石墨烯析氢电极析氢电化学理论

1.3.1 析氢过电位

1.3.2 析氢可逆电位

1.3.3 析氢动力学参数

1.3.4 酸性和碱性条件下析氢机理

1.4 课题设想

第二章 实验部分

2.1材料来源及实验仪器

2.1.1 实验药品材料来源

2.1.2 实验仪器

2.2电化学性能测试

2.2.1 电极制备

2.2.2 电化学刻蚀

2.2.3 析氢性能测试

2.3 样品表征

第三章 PdTe纳米线和PdTe纳米线-还原氧化石墨烯复合物的可控制备及表征

3.1 催化剂的制备

3.1.1 合成超细碲纳米线

3.1.2 合成多等级超细钯碲纳米线

3.1.3 合成还原氧化石墨烯

3.1.4 合成PdTe NWs/rGO复合物催化剂

3.2 催化剂表征分析

3.2.1 催化剂的透射电镜及XRD衍射谱图分析

3.2.2 催化剂的拉曼谱图分析

3.2.3 催化剂的XPS谱图分析

3.3 本章小结

第四章 电极的析氢性能研究

4.1 电化学刻蚀处理对纳米线和复合物析氢性能影响

4.2 组分调控对PdTe NWs/rGO复合物催化剂析氢性能的影响

4.2.1 Pd含量对PdTe纳米线析氢性能的影响

4.2.2 还原氧化石墨烯对PdTe NWs/rGO复合物催化剂催化性能的影响

4.2.3 Pd3.02Te纳米线载量对Pd3.02Te NWs/rGO复合物催化剂催化性能的影响

4.2.4 Pd3.02Te NWs/rGo复合物催化剂在碱性条件下的析氢性能研究

4.2.5 Pd3.02Te NWs/rGo复合物催化剂碱性条件下的析氢机理研究

4.2.6 Pd3.02Te NWs/rGo复合物催化剂在酸性条件下的析氢性能研究

4.2.7 Pd3.02Te NWs/rGo复合物催化剂酸性条件下的析氢机理研究

4.3 Pd3.02Te NWs/rGO电极的稳定性

4.3.1 循环伏安扫描稳定性测试

4.3.2 Pd3.02Te NWs/rGO电极在碱性条件下的恒电位长时间电解

4.3.3 Pd3.02Te NWs/rGO电极在酸性条件下的恒电位长时间电解

4.3.4 Pd3.02Te NWs/rGO电极稳定性原因探讨

4.4 本章小结

参考文献

在学期间的科研成果

致谢