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导电聚酰亚胺和聚苯硫醚柔性薄膜电极的制备及纳米MoTe2与Cu2O在该电极表面的催化析氢研究

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摘要

导电聚酰亚胺和聚苯硫醚复合材料具有良好的耐腐蚀性、柔性、以及较宽的温度稳定区间。所以此类材料在新型修饰电极研究领域正在引起越来越多的关注。本硕士论文分别以体相掺杂石墨烯、Mo 粉于聚酰亚胺中构成的导电薄膜RGO/PI/Mo 和碳纳米管石墨烯协同掺杂于体相聚苯硫醚 、然后再次表面修饰石墨烯的RGO-CNT/RGO/PPS 为基底电极,继而分别通过电沉积的方法将 MoTe2和Cu2O修饰于该基底电极。使用X射线衍射 (XRD)、扫描电镜 (SEM)、透射电镜 (TEM)、X 射线光电子能谱 (XPS)等表征手段对所制备修饰电极材料的组成、形貌和结构进行了表征;使用循环伏安法 (CV)、线性扫描伏安法 (LSV)及开路电位-时间法 (OCP-t)等电化学方法对修饰电极的电催化析氢性能进行了研究。主要内容包括: 1. RGO/PI/Mo 复合薄膜上 MoTe2纳米枝晶的制备及其在中性条件下的光电析氢研究 在5mM Na2MoO4+1.5mMTeO2(H+)+0.2 M PBS (pH=6)电解质溶液、沉积电位为-0.7 V(vs.SCE)的条件下,采用i-t电化学沉积的方法,将具有纳米枝晶形状的半导体 MoTe2 化合物沉积在 RGO/PI/Mo 复合基底上,得到MoTe2-RGO/PI/Mo修饰电极;继而研究了MoTe2-RGO/PI/Mo在中性溶液中的光电析氢性能。发现在光照条件下,该修饰电极在相对较低的过电位下能够得到较高的析氢电流,其光开关产生的电位差值可达100 mV;拉曼光谱证明所制备的MoTe2属于1T’结晶相。相比于其他非贵金属催化剂而言,MoTe2-RGO/PI/Mo修饰电极在中性溶液中有更加优异的析氢性能。 2. Cu2O-RGO-CNT/RGO/PPS修饰电极的制备及其电化学析氢行为的研究 通过复合热处理、表面二次修饰石墨烯和电化学还原的方法,成功制备了RGO-CNT/RGO/PPS基底电极材料;在支持电解质为0.15 MNa2SO4+50 mM CuSO4、沉积电位为-0.3 V(vs.SCE)的条件下,采用i-t电化学沉积的方法,将截角八面体和立方八面体结构的Cu2O纳米晶体沉积在RGO-CNT/RGO/PPS基体电极薄膜表面。实验发现经二次修饰到RGO-CNT/RGO/PPS薄膜表面的RGO可以促进 Cu2O 多面体形貌的形成。与其它 Cu2O 类电催化剂相比, Cu2O-RGO-CNT/RGO/PPS修饰电极具有更为优异的催化析氢性能。在质量负载小于0.04 mg·cm-2的条件下,其起始电位仅为0.05 V(vs.RHE)。

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