中国北方地区季节性积雪中吸收性粒子的含量、来源及其辐射效应研究

摘要

黑碳（Black Carbon，BC）、有机碳（Organic Carbon，OC）和沙尘（Mineral Dust，MD）等吸收性粒子（Light-Absorbing Particles，LAPs）沉降到积雪上后，可以有效地减小积雪的反照率，增加太阳辐射的吸收，随后改变积雪形貌，加速积雪融化，减小积雪覆盖面积，最终影响区域水循环和区域及全球气候。本文基于2012年西北野外采雪试验和2014年东北野外采雪试验，测量了积雪中的吸收性粒子，并分析了吸收性粒子的时空分布。随后利用PMF（Positive Matrix Factorization）模型、HYSPLIT（The Hybrid Single Particle Lagrangian Integrated Trajectory model）模型和化学成分分析等方法评估了积雪中污染物的来源。此外，结合观测和 SNICAR （Snow，Ice，and Aerosol Radiation Model ）以及 SAMDS （Spectral Albedo Model for Dirty Snow）模型分析积雪中吸收性粒子对积雪反照率的影响。最后基于MODIS卫星，反演了积雪中吸收性粒子的辐射强迫。 在中国东北地区，积雪厚度空间上分布不一。内蒙古地区最薄，平均厚度不足10 cm；长白山森林地区最厚，达46cm。积雪密度和雪粒半径变化非常明显，分别从0.13g cm-3到0.38g cm-3和从0.07mm到1.3mm。中国北部边境的积雪样品是最干净的，最佳黑碳浓度（CBesCt）在30 ng g-1和260 ng g-1之间，中国东北的工业地区的积雪样品受污染最严重，表层积雪中CBesCt值从510ng g-1到3700 ng g-1。 在中国西北地区，最干净的积雪位于新疆东北部，CBesCt值约为5 ngg-1；受污染最严重的积雪临近工业地区，CBesCt值约为450 ng g-1。在青海地区，有机碳主导了450 nm处的光吸收，百分比贡献接近70%。尽管沙尘在总污染物中的质量占比非常高，但是对光吸收的贡献并不明显，仅为5 %左右。在新疆，黑碳和有机碳的光吸收贡献相当，分别为45 %和50 %，而沙尘的贡献非常有限。 化学成分分析显示，中国东北的北部边境地区的积雪样品中SO42-与NO3-的比值和黑碳浓度都较低；相反在工业地区，由于更多的人为排放，SO42-与NO3-的比值和黑碳浓度都较高。后向轨迹聚类分析结果显示，内蒙古和东北北部地区的积雪易受沙漠源区传输的沙尘的影响，而人为活动的影响有限；在中国东北的工业地区，局地污染源是该地区积雪中污染物的最重要来源。在中国西北地区，我们利用PMF模型评估排放源对650-700 nm光吸收的相对贡献。结果显示，在青海，生物质燃烧源是最主要的源，其相对光吸收贡献达到 59 %；而土壤沙尘源的质量贡献虽然是最大的，但是它对光吸收的贡献仅为 29 %。在新疆，主导的源贡献随着区域的不同而有所差异。此外，我们发现，在新疆黑碳浓度随着海拔的升高而减小，这可能是由于工业污染源的海拔梯度变化造成的。化学成分分析显示，在青海，沙尘土壤源是积雪中污染物的最主要来源；而在新疆的工业地区，工业污染源是最主要来源。黑碳作为最重要的光吸收物质，其对化学成分的质量贡献在0.2 %和4.8 %之间，平均贡献为1.3 %。 我们应用新的积雪反照率模型 SAMDS 分析了积雪中吸收性粒子对积雪反照率的影响。考虑到中国东北地区表层积雪中吸收性粒子的浓度（黑碳：100-5000 ng g-1；沙尘：2000-6000 ng g-1；有机碳：1000-30000 ng g-1），对于光学等效半径（Reff）为100μm的积雪场，其550 nm处的积雪反照率在0.95和0.75之间。对于不同的雪粒形状，相同条件下积雪中吸收性粒子造成的旧雪（球形雪粒）反照率的减小量要大于新雪（不规则雪粒或者六边形雪粒）反照率的减小量。对于中国东北的北部偏远地区和工业地区而言，积雪中典型的黑碳浓度分别为100 ngg-1和3000 ngg-1；如果考虑黑碳混合状态的影响，那么对于Reff为100μm的六边形雪粒来说，内混黑碳造成的积雪反照率的减小量比外混的分别大0.005和0.036。通过对比分析SAMDS和SNICAR模型模拟的积雪反照率和实测的积雪反照率，我们发现当积雪中吸收性粒子浓度较低时，积雪反照率模型能够较好地模拟出实测的结果；而当吸收性粒子浓度较高时，模型模拟的反照率略高于实测的反照率。 在中国东北地区，MODIS反演的积雪中吸收性粒子的辐射强迫（RFMLAOPDsIS）的平均值为~52.7±6.6 W m-2。RFMLAOPDsIS的分布呈现明显的空间差异：RFMLAOPDsIS的最低值出现在中国东北的西部地区（31.6 W m-2）；最高值出现在中国东北的工业地区（72.6 W m-2）。通过分析黑碳排放数据，我们发现局地污染排放主导了RFMLAOPDsIS的空间分布。RFMLAOPDsIS呈现缓慢的减小趋势，从2003年的~60 W m-2到2017年的~48 W m-2，这可能是由于降雪频率的增加造成的。此外，我们利用基于地面测量数据计算的辐射强迫（RFienst simituated）验证反演的RFMLAOPDsIS，发现RFMLAOPDsIS的偏差与积雪中吸收性粒子的浓度成反比。基于东北地区积雪中典型的黑碳浓度在~0.15 μg g-1和~2.5 μg g-1之间，东北地区MODIS反演的RFMLAOPDsIS的偏差在~25%和~300%之间。

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