基于碳化钼复合纳米催化剂的合成及其电析氢性能的研究

摘要

目前，电解水是最理想的产氢方式，铂（Pt）被认为是电化学产氢的最佳电极材料。然而，催化剂的成本和含量使Pt催化的氢气生产不适合商业规模。因此，探索低成本、含量丰富、高活性和稳定性的非贵金属析氢反应（HER）电催化剂以取代Pt作为催化剂已成为当务之急。 近年来，地球含量丰富的过渡金属碳化物，尤其是碳化钼（MoxC），被认为是取代先进而昂贵的Pt族电催化剂的潜在候选材料，但其形貌结构和催化活性仍存在挑战。因此，具有特定形貌和高活性的碳化钼析氢材料得到了广泛研究。本文的研究内容主要分为以下两部分。 1．采用碲纳米线模板导向水热碳化法制备了基于氮掺杂碳纳米纤维（N-CNF）的镍-碳化钼（Ni-Mo2C）纳米材料，并利用XRD、TEM、XPS等测试对其进行了表征。实验研究了不同Ni和Mo摩尔比催化剂的析氢性能，结果表明Ni/Mo摩尔比为0.046的催化剂在酸性电解质中表现出最好的析氢性能，其Tafel斜率为72 mV dec-1，10 mA cm-2电流密度对应的过电位为65 mV，并具有优秀的稳定性。同时，该催化剂在碱性电解质中也具有良好的析氢反应活性。 2．采用超声辅助和冻干法快速制备了碳化钼（MoxC）和镍负载在氮掺杂的还原氧化石墨烯（N-rGO）上，随后利用TEM、XRD、XPS等表征对该复合材料进行物相和结构分析。同时对其析氢性能展开了研究，结果表明在酸性和碱性电解质中催化剂均具有优秀的析氢反应活性，尤其是在碱性电解质中，Ni-MoxC/N-rGO在10 mA cm-2电流密度处的过电位为183 mV，Tafel斜率为76 mV dec-1。 综上所述，电化学研究证明上述碳化钼复合材料具有显著的析氢反应活性和较高的稳定性，为非贵金属电催化剂的制备奠定了良好的基础。

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摘 要

Abstract

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第一章 绪论

1.1 过渡金属钼基化合物的研究进展

1.1.1 钼基碳化物

1.1.2 钼基氮化物

1.1.3 钼基磷化物

1.1.4 钼基硫化物

1.1.5 钼基硒化物

1.2 电化学析氢理论

1.2.1 析氢过电位

1.2.2 析氢动力学参数

1.2.3 析氢机理

1.3 课题设想

参考文献

第二章 Ni-Mo2C修饰氮掺杂的碳纳米纤维电催化剂的制备及其析氢性能研究

2.1 引言

2.2 试验部分

2.2.1 实验试剂

2.2.2 实验仪器

2.2.3 超薄碲纳米线模板的制备

2.2.4 Ni-Mo2C@N-CNF催化剂的制备

2.2.5 电极制备

2.2.6 电化学测试

2.2.7 样品表征

2.3 结果与讨论

2.3.1 催化剂的表征

2.3.2 催化剂的析氢性能研究

2.4 本章小结

参考文献

第三章 Ni-MoxC/N-rGO非贵金属催化剂的合成及其析氢性能研究

3.1 引言

3.2 试验部分

3.2.1 实验试剂

3.2.2 实验仪器

3.2.3 Mo2C NPs/NC和Mo2C NPs/N-rGO复合材料的合成

3.2.4 Ni-MoxC/N-rGO复合材料的合成

3.2.5 电极制备

3.2.6 电化学测试

3.2.7 样品表征

3.3. 结果与讨论

3.3.1 催化剂的表征

3.3.2 催化剂的析氢性能研究

3.4 本章小结

参考文献

在学期间研究成果

致 谢