二甲醚燃料电池镍-铁-镓酸镧复合阳极的研究

摘要

掺杂的镓酸镧具有高的氧离子电导率、氧迁移数以及较好的稳定性，是一种有前景的中温固体氧化物燃料电池(ITSOFC)电解质材料。以掺杂的镓酸镧为电解质的高性能二甲醚(DME)ITSOFC的开发逐渐引起人们的兴趣。本文考察了镍-铁-镓酸镧材料作为DME燃料电池阳极的性能，并对用于阳极测试的三电极测试体系进行了初步研究，分析了参比电极位置、对电极活性对测试结果的影响。 用浸渍法制备了系列Ni-Fe-La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.115Co0.085O3(Ni-Fe-LSGMC8.5)复合阳极，LSGMC8.5占电极质量的25wt％。利用多种技术考察了电极物相组成、微观结构以及催化氢、二甲醚氧化的电化学性能。结果表明，镍、铁在电极中以合金的形式存在，并与镓酸镧存在一定的反应。电极以及电极/电解质界面的微观结构与电极中Ni-Fe摩尔比有关，铁含量的增加促进了电极的烧结并改变了电极/电解质界面的微观结构。Ni∶Fe为8∶2(Ni8-Fe2)至7∶3(Ni7-Fe3)的电极具有好的电极以及电极/电解质界面结构，并具有较小的电极极化电阻以及欧姆电阻。其中Ni8-Fe2/La0.8Sr0.2Ga0.8Mg0.15Co0.05O3(LSGMC5)/Sm0.5Sr0.5CoO3-LSGMC5电池在1073K、以H2和DME为燃气时的最大功率密度分别为1.20、0.99W·cm-2。 考察了Ni8-Fe2阳极催化二甲醚氧化的稳定性与积碳特性。以50％DME为燃料、1073K下，电极具有高的活性与稳定性，电极中不存在明显的积碳现象。随着温度的降低，电池性能的衰减较快，并出现了积碳。初步研究了1073K下Ni8-Fe2电极上进行的DME氧化反应动力学。反应速率的氧活度级数为1。反应速率与DME分压的关系比较复杂，在低DME分压下反应速率随DME分压的增加而增加，在高DME分压下略有减小。 首次系统研究了参比电极位置、对电极活性对三电极测试结果的影响。结果显示，参比电极位置对工作电极活性高于对电极体系的测试有较大影响，而对低活性工作电极的测试没有明显影响。利用三电极体系表征电极，需保证对电极活性明显高于工作电极。

目录

文摘

英文文摘

第一章前言

1.1燃料电池概述

1.2固体氧化物燃料电池原理及概述

1.3SOFC阳极材料

1.3.1SOFC对阳极材料的要求

1.3.2SOFC阳极材料的种类

1.3.3以镓酸镧为电解质SOFC的阳极

1.4电化学研究方法

1.4.1电化学测试技术

1.4.2电化学测试体系

1.5本论文研究目的

参考文献：

第二章实验部分

2.1实验仪器与药品

2.1.1实验仪器

2.1.2实验药品

2.2电解质和电极材料的制备

2.2.1电解质片的制备

2.2.2复合阳极的制备

2.2.3复合阴极的制备

2.2.4三合一组件的制备

2.3表征技术及实验条件

2.3.1物相及结构表征

2.3.2电化学测试

参考文献：

第三章二甲醚燃料电池镍－铁－镓酸镧复合阳极的研究

3.1镍－铁－镓酸镧复合阳极的表征

3.1.1物相组成

3.1.2微观结构

3.2氢燃料电池性能

3.3二甲醚燃料电池性能

3.3.1Ni/Fe配比的影响

3.3.2DME分压的影响

3.3.3电池稳定性研究

3.3.4电池积碳研究

3.4氢和二甲醚电化学氧化动力学的初步讨论

3.4.1氢氧化反应中氧的表观反应级数

3.4.2DME氧化反应中氧的表观反应级数

3.4.3DME的表观反应级数

3.5本章小结

参考文献：

第四章用于阳极测试的三电极体系的研究

4.1对称电极的三电极体系测试

4.2Ni7-Fe3/LSGMC5/SSC-LSGMC5电池体系的研究

4.2.1以阳极Ni7-Fe3作为工作电极

4.2.2以阴极SSC-LSGMC5作为工作电极

4.3Ni7-Fe3/LSGMC5／Pt电池体系的研究

4.3.1以阳极Ni7-Fe3作为工作电极

4.3.2以阴极Pt作为工作电极

4.4以DEM为燃料的Ni7-Fe3/LSGMC5/SSC-LSGMC5电池体系的研究

4.5本章小结

参考文献：

结论

攻读硕士学位期间发表的论文

致谢