大洋水和九龙江口沉积物中碘的地球化学

摘要

本研究使用碘/淀粉-倍增分光光度法测量了大洋表层水中的碘含量;使用碱熔融提取-离心分离-碘/淀粉-倍增分光光度法测量了九龙江口沉积物中的碘含量;初步研究了加速器质谱测量海水中129I的制样方法。研究结果如下:
　　1.全球大洋表层水中碘的平均浓度为50.19μg/L，太平洋、中太平洋、西太平洋、印度洋和南大洋表层水体中碘浓度平均值分别为49.79μg/L、52.16μg/L、48.85μg/L、49.36μg/L和52.32μg/L，碘浓度大小关系为南大洋＞中太平洋＞印度洋＞太平洋＞西太平洋。南大洋表层水体中碘浓度变化范围较小，太平洋和印度洋表层水体中碘浓度变化范围较大。赤道附近的碘浓度最高，最大值为76.12μg/L;赤道两侧随着纬度的增大碘浓度降低，一直延续到30°N和30°S;在30°S-60°S，碘浓度随着纬度的增大而升高，南极大陆附近海域浓度较高。
　　2.大洋表层水中总溶解磷(TDP)的平均浓度为0.70μmol/L。太平洋、中太平洋、西太平洋、印度洋和南大洋表层水体中TDP浓度平均值分别为0.29μmol/L、0.38μmol/L、0.25μmol/L、1.07μmol/L和1.52μmol/L，TDP浓度大小关系为南大洋＞印度洋＞中太平洋＞太平洋＞西太平洋。
　　3.大洋水中碘和TDP分布具有相同的变化趋势。在东南印度洋碘和TDP具有较好的正相关关系(R2=0.5834)。初级生产力能够影响碘和TDP的分布，初级生产力越高，碘和TDP含量较低;反之，较高。结果证明碘是一种亲生物性的类营养盐元素，可以在浮游生物吸收生源要素的过程中被吸收，在矿化的过程中被释放。大洋表层水中碘与δ18O的影响机制不同，两者不具有相关性。
　　4.XG1沉积物岩心沉积年代、碘含量、磷含量、I/Corg(10-4)、I/P(10-2)和Corg/P的范围分别为2003-2012年、14.5-26.1mg/kg、630.5-821.6mg/kg、3.9-7.7、1.9-3.6和41.2-53.6。碘的平均值为17.2mg/kg，最大值出现在8-10cm层位，整体上碘含量呈指数衰减的垂直分布模式，与有机碳和磷的相关性不佳。碘磷比在10cm层位以下较为稳定，处于2.1-3.0之间。
　　5.G2沉积物岩心沉积年代、碘含量、磷含量、I/Corg(10-4)、I/P(10-2)和Cog/P的范围分别为1984-2012年、16.0-24.3mg/kg、385.7-693.1mg/kg、5.1-8.2、2.6-5.4和41.1-76.5。碘的平均值为19.3mg/kg，0-6cm层位碘含量逐渐降低，在8cm出突然出现极大值，在12-14cm层位碘含量具有一个较大的转折点。岩心中碘呈指数衰减的垂直分布模式。沉积物岩心7-30cm和30-54cm两个层段的沉积速率分别为1.94cm/a和1.69cm/a。碘与有机碳和磷相关性较差，但是整体的分布趋势相同，碘磷比在10cm层位以下较为稳定，处于2.6-4.8之间。
　　6.H3沉积物岩心沉积年代、碘含量、磷含量、I/Corg(10-4)、I/P(10-2)和Corg/P的范围分别为1987-2012年、15.4-23.5mg/kg、625.0-860.9mg/kg、4.3-8.2、2.0-3.0和29.6-49.9。碘的平均值为17.8mg/kg。2-4cm和8-10cm层位碘含量突然出现高值，随后开始大幅度降低，10cm以深层位碘含量呈降低趋势。
　　7.JY4沉积物岩心沉积年代、碘含量、磷含量、I/Corg(10-4)、I/P(10-2)和Corg/P的范围分别为1996-2012年、13.8-25.7mg/kg、256.7-488.2mg/kg、4.1-11.7、3.1-8.5和66.7-127.0。碘的平均值为16.9mg/kg，在8cm层位出现最大值，高达25.7mg/kg。碘和有机碳呈负相关关系，R2=0.475。沉积物岩心中碘和磷相关性较差。
　　8.九龙江口从河端到海端的空间范围内，表层沉积物碘含量、磷含量、I/Corg(10-4)、I/P(10-2)和Corg/P的范围分别为19.3-35.7mg/kg、302.1-674.8mg/kg、6.0-40.3、3.0-7.3和15.8-60.5。碘的平均值为24.2mg/kg。碘浓度随着盐度的增加数据波动幅度变小，当进入海端后碘的浓度基本保持稳定。
　　9.碘在海洋沉积变质过程中的迁移研究认为，在沉积物底部的还原环境中随着有机质分解、氧化物还原、吸附物质的解吸，碘被释放进入液相并随间隙水向上扩散在氧化环境下重新被固相捕获。本研究沉积物岩心中碘都表现为表层富集的垂直分布模式，进一步证实了这一特殊的现象。
　　10.海底沉积物中碘的分解速率常数要大于潮间带沉积物碘的分解速率常数，海底沉积物在高压和剧烈往复流的作用下，矿化速率增大，与上覆水体交换强烈，导致碘的分解速率常数较大。
　　11.根据Corg/P可以对沉积物来源进行定性分析，结果显示JY4沉积物岩心受海洋生源过程影响较大，而另外三个沉积物岩心受陆源碎屑物质影响较大。JY4表层沉积物中碘含量高于XG1表层沉积物中碘含量，而JY4沉积物岩心中磷含量最低，这和海洋浮游植物体内的碘含量要明显高于陆地植物，海源磷输入明显低于陆源磷输入这一事实吻合。

目录

声明

图目录

表目录

摘要

第1章 绪论

1 碘的性质和研究意义

1．1 碘的性质

1．2 碘的研究意义

2 碘的地球化学

2．1 碘在自然界中的分布

2．2 碘的生物地球化学循环

3 碘的测量方法

4 129I的测定方法

5 本研究的研究意义、内容和技术路线

5．1 研究意义

5．2 研究内容

5．3 技术路线

第2章 样品采集与测量方法

1 大洋水的采集与测量

1．1 大洋水的采集

1．2 大洋水中碘的测量方法

1．3 大洋水中总溶解态磷(TDP)的测量方法

1．4 大洋水中δ18O的测定方法

2 九龙江口沉积物的采集与测量

2．1 九龙江口沉积物的采集

2．2 沉积物含水量测定

2．3 沉积物烧失量测定

2．4 沉积物中碘的测定

2．5 沉积物中磷的测定

2．6 沉积物岩心年表建立方法

2．7 小结

第3章 大洋水中碘的地球化学

1 大洋表层水体中碘的含量水平

2 大洋表层水体中碘随经纬度的变化

2．1 碘浓度随纬度的变化

2．2 碘浓度随经度的变化

3 大洋水中碘浓度和δ18O的关系

4 大洋表层水中碘浓度和TDP的关系

5 大洋表层水中碘浓度和初级生产力的关系

第4章 九龙江口沉积物碘的地球化学

1 沉积物岩心沉积速率确定与年表建立

1．1 沉积物岩心年表建立

1．2 沉积物岩心沉积速率比较

2 沉积物中碘的含量水平

2．1 九龙江口表层沉积物中碘的含量和分布

2．2 XG1岩心中碘的含量和分布

2．3 G2沉积物岩心碘的含量和分布

2．4 H3岩心中碘的含量和分布

2．5 JY4岩心中碘的含量和分布

2．6 不同沉积物岩心碘含量比较

3 沉积物岩心中碘的分解速率常数

3．1 沉积物岩心中碘的分解速率常数

3．2 不同沉积物岩心中碘分解速率常数的比较

4 沉积物碘分布的影响因素

4．1 沉积物中碘与有机碳的关系

4．2 沉积物中碘与总磷的关系

4．3 沉积物中有机碳与总磷的关系

4．4 I／Corg、I／P、Corg／P随深度的变化

4．5 沉积物中碘与沉积物来源的关系

5 小结

第5章 加速器质谱测量海水中129I制样方法初步研究

1 129I来源、储库和分布

2 129I检测方法选择

3 AMS检测129I的制样方法

4 AMS测量海水129I的气载分离制样

4．1 制样原理

4．2 制样装置的设计

4．3 仪器与试剂

4．4 制样流程

4．5 测量结果

第6章 结语

1 方法学研究

1．1 碘／淀粉-倍增分光光度法

1．2 碱熔融提取-碘／淀粉-倍增分光光度法

1．3 沉积物中磷的检测方法

1．4 AMS测量海水中129I制样装置的选择

2 大洋水中碘的地球化学

3 沉积物中碘的地球化学

参考文献

附录

致谢

附录1 抽滤分离测得沉积物中碘含量

附录2 抽滤分离法测得沉积物中磷含量