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白令海、北冰洋水体中多环芳烃PAHs的空间分布及真光层颗粒输出

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摘要

第一章 引言

1.1 研究意义

1.1.1 PAHs概述

1.1.2 PAHs海洋地球化学行为概述

1.1.3 开展北极PAHs研究意义概述

1.2 海水中PAHs的国内外研究现状

1.2.1 北极海域PAHs研究进展

1.2.2 其他大洋海域海水中PAHs研究进展

1.2.3 水体PAHs输出通量研究进展

1.2.4 PAHs的特征比值来源解析研究进展

1.3 研究目的和研究内容

第二章 样品采集与分析

2.1 研究区域概况

2.1.1 白令海及楚科奇海

2.1.2 北冰洋-大西洋扇区

2.2 采样站位与采样方法

2.2.1 考察区域

2.2.2 考察断面和站位布设

2.2.3 样品采集方法

2.3 样品分析

2.3.1 材料与试剂

2.3.2 仪器及器皿

2.3.3 样品前处理

2.3.4 仪器分析

2.3.5 质量控制与质量保证QA/QC

2.4 计算模型方法

2.4.1 PAHs在颗粒态与溶解态之间的分配系数

2.4.2 同位素210Po/210Pb估算PAHs真光层颗粒输出通量

第三章 白令海、北冰洋水体中PAHs含量

3.1 PAHs溶解态含量

3.2 PAHs颗粒态含量

3.3 PAHs总态含量

3.4 与其他海域的含量比较

第四章 白令海、北冰洋表层水体中PAHs的水平分布及其影响因素

4.1 中国黄海-日本海-北太平洋走航站位至白令海考察扇区

4.2 白令海邻近海域考察扇区

4.3 北冰洋-太平洋考察扇区

4.4 北冰洋-大西洋考察扇区及其冰岛近海

第五章 白令海、北冰洋水体中PAHs的垂直分布及其影响因素

5.1 白令海邻近海域考察扇区

5.2 北冰洋-太平洋考察扇区

5.3 北冰洋-大西洋考察扇区及其冰岛近海

第六章 白令海、北冰洋水体中PAHs颗粒输出及来源分析

6.1 白令海、北冰洋水体中PAHs相态分布研究

6.2 白令海陆坡海域真光层PAHs输出通量

6.3 白令海、楚科奇海PAHs储量估算

6.4 白令海、北冰洋水体中PAHs特征比值来源解析

第七章 结语

7.1 主要研究结果

7.2 主要创新点

7.3 不足与展望

附表

参考文献

攻读硕士学位期间发表论文

会议摘要

科学考察及对外交流经历

参与项目经历

致谢

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摘要

本论文针对2012年中国第5次北极科学考察北冰洋-太平洋扇区的白令海、楚科奇海,北冰洋-大西洋扇区的弗雷姆海峡、挪威海、格陵兰海和冰岛附近海域中低、中、高环PAHs含量、分布、来源、输出通量等地球化学行为进行了深入研究,以及该海域水文学过程和生物泵颗粒输出等相关因素对PAHs在该海域水平、垂直空间分布的影响。
  不同研究海域浓度含量分布大致呈现北冰洋-太平洋扇区>北冰洋-大西洋扇区及其冰岛近海>白令海及其邻近海域,并且LMW-PAHs(4.60-177.50 ng/L,平均值36.05 ng/L)>MMW-PAHs(0.41-324.69 ng/L,平均值10.53 ng/L)>HMW-PAHs(未检出-2.00 ng/L,平均值0.28 ng/L)趋势。在三个研究扇区PAHs含量呈明显陆架>陆坡>海盆分布趋势,其中,陆架海域低环PAHs占主导地位,在陆坡海域中、低环PAHs含量相当,而在海盆海域高环PAHs几乎很少。
  在全水柱PAHs垂直分布方面,PAHs通过海-气交换先行进入海洋微表层并进行扩散,导致表层低、高环PAHs浓度均较高;在上层水柱中,PAHs易被海域水体中大量生源颗粒物所吸附,并在生物体内富集,同时产生更大量的生源颗粒以进一步吸附水体中溶解态的PAHs,并且随向下输送过程与生物清除共同作用下,造成水体中PAHs浓度相对较低;而在深海,水体中PAHs出现高值区,推测主要原因可能为沉积物-水界面系控制、调节水体与沉积物间PAHs输送和交换的重要途径,此区域受底层高密度海水与生物共同扰动作用,进而增进PAHs等污染物在沉积物-水体界面间的交互作用。陆架海域中上升流、陆坡、海盆中温跃层以及深海高密度水团下沉混合搅拌作用同样系PAHs空间分布重要的影响因素。
  PAHs在开阔海域中循环主要受控于相态分配及水溶性,3环PAHs Kd高值分布于低纬(75°N)浅层海水及高纬(82°N)深层海水中;4环PAHsKd高值同样分布于低纬(75°N)浅层海水;5环PAHsKd高值则分布于高纬(82°N)深层海水;6环PAHs Kd高值分布于低纬(75°N)浅层海水中。北冰洋-大西洋扇区海域,3、4、5、6环PAHs' Kd高值均分布在深层海水,最大值达到500以上。
  白令海陆坡海域真光层PAHs输出通量含量范围为6730.60-12193.00 ng/(m2·a),垂向输出通量不仅受控于水柱中的浓度,同时也受到浮游植物生产力的影响。整个白令海陆架、陆坡海域PAHs储量2346.68 tons,海盆海域储量达到107608.02 tons;楚科奇海域PAHs储量为2329.27 tons。
  特征比值来源解析得出,白令海、北冰洋表层水体PAHs主要为混合来源,其中车辆排放占主导地位,同时也检测到相应的煤炭、草木燃烧等,综合以上得到大量燃烧热解污染物,石油来源相对较少。

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