生物质燃烧对福建省沿海城市PM2.5的影响

摘要

生物质燃烧是大气颗粒物（Particulate matter, PM）和气体污染物的重要来源之一，而颗粒物影响云的形成、辐射平衡和空气质量并最终影响全球气候和人类健康。2016年起，关于PM2.5的环境大气质量标准(GB3095-2012)将全面实施，因此对PM2.5的来源及化学组成的分析是制定相关政策的依据。
　　中国地区生物质燃烧的研究主要集中在北京、广州和上海等地区，而对其它地区的研究较少，因此对受季风影响的福建沿海城市的研究可以丰富生物质燃烧的区域研究，为制定更加合理的PM2.5控制政策提供参考。
　　本研究在福建省厦门（洪文站）、泉州（环保局）、莆田（秀屿区政府）和福州（紫阳观测站）设置采样站位，于2011年11月～2013年7月同步采集了春季（4月1日～15日）、夏季（7月1日～15日，其中2013年为6月25～7月9日）、秋季（11月1日～15日）、冬季（1月1日～15日）的PM2.5样品，并对样品中的水溶性K+和水溶性有机物糖醇类进行分析，研究了生物质燃烧的来源及其对福建沿海城市PM2.5的贡献，同时运用烟箱模拟常见秸秆和薪柴燃烧排放左旋葡聚糖的排放因子，并对左旋葡聚糖的光化学稳定性进行探讨。主要获得以下结论:
　　1.厦门春、夏、秋、冬四个季节糖醇类浓度分别为146.1、48.8、125.1、130.0ng/m3，泉州分别为150.4、61.0、107.8、126.1 ng/m3，莆田分别为146.6、63.7、103.1、99.35 ng/m3，福州分别为173.8、67.4、125.5、168.3 ng/m3，四个采样点糖醇类浓度均呈现出了春季＞秋冬季＞夏季的季节特征，这可能与福建省气象条件的季节性变化及季节性的生物质燃烧有关，福建省沿海城市的几种糖醇的浓度显著低于广州TSP中浓度，但与上海地区PM2.5中浓度具有可比性，不仅和糖类集中在粗颗粒中有关（除冬季外），也与地区植被差异和气候差异有关。
　　2.福建省春、夏、秋、冬四个季节左旋葡聚糖(Levoglucosan，LG)的平均浓度分别为82.8、22.3、63.4、75.4 ng/m3，表现出春、冬、秋季较高，夏季较低的季节特征。春、秋、冬季LG与夏季LG的比值较低，表明生物质燃烧对福建省沿海城市PM2.5贡献全年均不显著。四个采样点之间除了春季和夏季泉州与莆田地区存在一定的相关性之外，相关性均较差，表明福建省生物质燃烧具有区域性，且火点图显示福建省秋冬季节生物质燃烧活动显著小于春夏季节，在秋冬季节，LG主要来自北方气团在东南沿海海陆界面的传输;春季LG是外来输入与本地生物质燃烧共同作用的结果;而夏季气溶胶更多的是代表海洋气溶胶的特征。
　　3.选取福建省典型城市的土壤矿尘中K+/Ca2+的比值0.05计算非海盐非矿尘来源的K+浓度，LG/PM2.5及K+BB/PM2.5比值均呈现出夏季最低的特征，且夏季比值与其它地区的研究结果接近，LG/PM2.5比值在秋冬季节小于北京、广州等地区的研究。而K+BB/PM2.5春夏比值与美国东南部城市测定结果相当但低于广州地区，秋冬季节比值与广州地区相当但低于北京地区。
　　4.在500 W高压汞灯的照射下，左旋葡聚糖光降解遵循一级动力学反应，其光解速率常数为0.0045/min，半衰期为154 min，表明LG发生较大程度光降解。
　　5.福建省沿海城市PM2.5中LG/K+BB比值大小为0.12～0.52，处于亚洲农作物残渣燃烧的LG/K+比值范围内，表明福建省沿海城市生物质燃烧类型主要为农作物秸秆燃烧，秋冬季节比值较北京、广州地区低，主要因为秋冬季节污染主要来自东南沿海海陆界面区域污染物，在传输过程中LG可能发生部分分解，同时与海洋背景气溶胶混合进一步稀释LG并增加K+，春季时的比值除福州外与广州地区接近。
　　6.采用LG/PM2.5比值4.5％作为生物质燃烧对PM2.5贡献的源比值评价其对PM2.5的贡献，厦门地区生物质燃烧对PM2.5贡献在秋、冬、春、夏季分别为2.92％、2.73％、2.05％、0.95％;泉州地区分别为2.89％、2.53％、2.35％、1.05％;莆田地区分别为2.58％、2.48％、2.61％、1.45％;福州地区分别为2.92％、2.87％、2.31％、1.72％。采用K+BB/PM2.5比值0.15作为生物质燃烧对PM2.5贡献的源比值评价其对PM2.5的贡献，厦门地区生物质燃烧对PM2.5贡献在秋、冬、春、夏季分别为6.83％、6.74％、2.43％、2.08％;泉州地区分别为9.49％、7.13％、3.83％、1.90％;莆田地区分别为10.19％、7.22％、3.07％、3.34％;福州地区分别为7.39％、5.31％、5.49％、4.13％。以非海盐和非矿尘K+计算的生物质燃烧贡献是以左旋葡聚糖计算结果的1.2～3.9倍，可能与K+的多源性，LG不稳定性以及估算方法本身不确定性有关。
　　7.河北、山东、江苏以及广东等地区的生物质燃烧对福建省生物质燃烧时期的LG浓度有着一定的贡献，表现在AOD550nm值在上述地区显著增大，生物质燃烧时期对PM2.5的贡献是非生物质燃烧时期的1.7～3.8倍，表明生物质燃烧是福建省PM2.5中一个不可忽视的来源。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．2 研究进展

1．2．1 排放因子和生物量估算法

1．2．2 因子分析及有机碳与元素碳比值法

1．2．3 卫星云图和光学厚度法

1．2．4 示踪物指示法

1．2．5 大气气溶胶中的左旋葡聚糖

1．2．6 左旋葡聚糖的稳定性

1．2．7 生物质燃烧来源解析及对气溶胶的贡献

1．2．8 大气气溶胶中其他糖类

1．3 研究目的和意义及技术路线图

第二章 实验部分

2．1 样品的采集

2．1．1 大气颗粒物PM2．5采样

2．1．2 源样品采集

2．2 样品分析

2．2．1 仪器与试剂

2．2．2 实验准备

2．2．3 糖类分析

2．3 质量控制和质量保证

2．4 气象参数及气团轨迹

第三章 福建省PM2．5中糖类化合物的组成及浓度水平

3．1 PM2．5中糖类组成

3．1．1 PM2．5中脱水糖类

3．1．2 PM2．5中单糖类

3．1．3 PM2．5中二糖类

3．1．4 PM2．5中糖醇

3．2 PM2．5中糖类相关性

3．3 小结

第四章 PM2．5中生物质燃烧示踪物的分布特征及来源解析

4．1 左旋葡聚糖

4．1．1 左旋葡聚糖浓度的分布特征

4．1．2 左旋葡聚糖与PM2．5质量比值及相关性分析

4．2 水溶牲K+

4．2．1 水溶性K+的浓度分布特征

4．2．2 非海盐非矿尘K+农度特征

4．2．3 K+BB与PM2．5比值及相关性分析

4．3 生物质燃烧来源解析

4．3．1 运用LG／K+BB判断生物质燃烧来源

4．3．2 以左旋葡聚糖作为示踪物判断生物质燃烧贡献

4．3．3 以K+BB作为示踪物判断

4．3．4 左旋葡聚糖和K+估算生物质燃烧贡献的结果比较

4．3．5 生物质燃烧时期

4．4 小结

第五章 结论与展望

5．1 结论

5．2 展望

参考文献

攻读硕士期间参加的科研活动和发表的论文

致谢