CoOAl2O3CeO2催化臭氧氧化降解活性红195染料废水的研究

摘要

染料废水是高浓度有机废水,具有色度高、污染物成分复杂、毒性大、难生物降解等特点,传统物理法和生物法等难以达到理想的处理效果。非均相催化臭氧氧化技术因氧化能力强、无二次污染等优点,已成为染料废水处理领域的研究热点。目前关于复合载体催化剂催化臭氧氧化方面的研究还不是很多。本文将 CoO/Al2O3-CeO2应用于催化臭氧氧化染料废水中,选取活性红195(RR195)作为研究对象,考察了CoO/Al2O3-CeO2催化臭氧氧化RR195的效果,研究了催化剂制备条件,同时对催化反应的影响因素及反应机理也进行了研究和探讨。
　　在催化剂的制备中,发现超声辅助浸渍法制得的催化剂催化效果优于普通等体积浸渍法和浸渍沉淀法制备的催化剂;制备过程中,对浸渍液超声处理3 h, CeO2与CoO的负载量分别达到20％和4%时,CoO/Al2O3-CeO2催化剂具有较好的催化效果。XRD结果表明,实验成功制备出研究预期的催化剂。催化降解实验表明,相比于单独臭氧氧化和Co/Al2O3催化臭氧氧化,CoO/Al2O3-CeO2催化臭氧氧化能够有效提高RR195的矿化程度。
　　在CoO/Al2O3-CeO2催化臭氧氧化体系中,RR195及COD的去除效果与催化剂投加量正相关,当催化剂投加量达到3g/L时即能取得理想的去除效果;当臭氧投加量为200 mL,搅拌速度为1400 r/min时,催化臭氧氧化反应主要由化学反应过程控制;RR195初始浓度的提高导致RR195和COD去除率的下降;溶液初始pH值对催化反应影响很大,当初始pH值为8时,RR195和COD的去除率达到最高。水体中的 Na+、K+、Ca2+、-3NO和2-4SO对于 CoO/Al2O3-CeO2催化臭氧氧化去除 RR195的影响较小,对 COD去除率的抑制作用不显著;而Cl-对于催化臭氧氧化具有很强的抑制作用,当Cl-的浓度为40 mmol/L时,可使COD去除率降低20%左右。此外,催化剂在反应过程中只有少量金属离子溶出,并且在多次重复使用后扔能保持较高的催化活性,这表明催化剂具有较好的稳定性。
　　通过催化剂吸附实验和自由基抑制实验,可以推测出CoO/Al2O3-CeO2催化臭氧氧化降解RR195过程可能的机理是:部分有机污染物被吸附到催化剂表面,催化剂活性中心促进臭氧分子分解产生羟基自由基,臭氧分子以及羟基自由基与吸附在催化剂表面的有机物发生氧化反应,达到降解矿化的目的;此外,存在于溶液中有机污染物也会与溶液中的臭氧及羟基自由基发生反应。反应动力学研究结果表明:CoO/Al2O3-CeO2催化臭氧氧化降解RR195的反应中,在初始pH值为8时,羟基自由基氧化作用最为明显。

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第1章 绪论

1.1 染料废水的特点和危害

1.2 染料废水常用处理技术概述

1.3 臭氧氧化技术简介

1.4 催化臭氧氧化技术的研究进展

1.5 课题的研究目的、意义和主要内容

第2章 实验内容及方法

2.1 实验药品与仪器

2.2 实验装置

2.3 实验方法

2.4 分析测试方法

2.5 催化剂的制备与表征

第3章 催化剂的制备与表征

3.1 引言

3.2 催化剂的制备

3.3 催化剂的表征

3.4 催化剂催化性能的初步研究

3.5 本章小结

第4章 CoO/Al2O3-CeO2催化臭氧氧化降解RR195的研究

4.1 引言

4.2 不同反应条件对于催化反应的影响

4.3 水中常见无机离子对催化反应的影响

4.4 催化剂的稳定性

4.5 本章小结

第5章 CoO/Al2O3-CeO2催化臭氧氧化降解RR195的机理研究

5.1 引言

5.2 催化剂的吸附作用

5.3 自由基抑制对于催化反应的影响

5.4 催化臭氧氧化机理推测

5.5 非均相催化臭氧氧化动力学研究

5.6 本章小结

第6章 结论与展望

6.1 结论

6.2 展望

参考文献

致谢

个人简历、在学期间发表的学术论文与研究成果